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華科大張耀教授團隊 Macromolecules：殼聚糖-纖維素納米晶界面力學行為

2024-12-24 來源：高分子科技

纖維素作為地球上最豐富的天然材料，具有輕質、成本低、力學性能優越和可降解等特點，在開發綠色可持續的復合材料方面受到了廣泛關注。由于納米纖維素具有較高的表面積體積比，納米纖維素與基體之間的相互作用會顯著影響纖維素復合材料的性能。殼聚糖作為第二豐富的天然材料，具有與纖維素相似的化學結構，因此與纖維素具有很好的生物相容性而備受關注。目前實驗制備的纖維素/殼聚糖復合材料表現出各種各樣的力學性能，殼聚糖的引入對納米纖維素力學性能的影響及其機理尚不清楚。

圖1. 纖維素/殼聚糖復合材料的界面結構

近期，華中科技大學航空航天學院工程力學系張耀教授團隊利用全原子分子動力學模擬方法表征了纖維素納米晶-纖維素納米晶表面(CNC-CNC)以及纖維素納米晶-殼聚糖表面(CNC-chitosan)的結構以及分子運動能力，對比了CNC-CNC與CNC-chitosan表面的粘附能以及界面剪切響應。相比于CNC-CNC界面，CNC-chitosan的界面強度下降但仍保持了相對較高的數值，CNC的親水面(110)和(010)在殼聚糖基體中的分散系數明顯優于疏水性(100)表面（圖2）。界面剪切響應表明，底層CNC在CNC-CNC界面表現出粘滑行為，而在CNC-chitosan-CNC體系中呈現平滑運動。隨著中間殼聚糖層厚度增大，CNC-chitosan-CNC體系模量逐漸降低，并與殼聚糖分子運動能力的倒數呈正比（圖3）。這項工作系統研究了殼聚糖對纖維素納米晶界面力學性能的影響，并為高性能纖維素納米晶/殼聚糖納米復合材料的設計提供了理論基礎。該工作以“Interfacial Mechanical Behavior of Cellulose Nanocrystals and Chitosan”為題發表在《Macromolecules》上。文章第一作者是華中科技大學博士后鄭香蕊博士。該研究得到國家自然科學基金、國家資助博士后研究人員計劃以及湖北省博士后創新人才培養項目的支持。

圖2. (a) CNC-CNC界面與CNC-chitosan界面粘附能對比；(b) CNC在殼聚糖基體中的分散系數。

圖3. CNC-chitosan-CNC體系界面剪切響應。

該工作是團隊近期關于天然纖維素材料力學行為相關研究的最新進展之一。纖維素材料具有優異的力學性能以及可降解性，是制備環境友好型綠色功能材料的理想原料，在生物醫用、多功能傳感器、柔性電子、汽車制造、綠色建筑材料等領域具有廣闊的應用前景。然而目前這類材料普遍存在著機械強度不足和韌性不足的問題，這也導致它們的推廣與應用受到了限制。理解纖維素的強韌性能及其機理，對于開發基于纖維素的綠色可再生材料具有重要的科學意義。在之前的工作中，團隊利用多尺度計算模擬與實驗表征研究了半柔性纖維網絡材料的粘附行為(Soft Matter, 2019, 15, 3807-3816)以及力學性能(Macromolecules, 2020, 53, 6123-6134)，揭示了以纖維素為主要成分的植物初生細胞壁的獨特力學行為及其機理(Science, 2021, 372 (6543), 706-711)，并對比了半柔性聚合物與柔性聚合物力學行為的差異(Extreme Mechanics Letters, 2024, 73, 102252)。

原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c02323

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（責任編輯：xu）

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