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  纖維素納米晶（CNCs）因其可再生性、生物相容性、優異的機械性能、高長寬比以及表面反應性，近年來備受關注。通過對CNCs進行表面改性，可顯著拓展其在各類功能材料中的應用。然而，目前關于CNCs的表面改性多數集中在均勻接枝單一聚合物鏈段，對其各向異性結構的研究較少。隨著Janus粒子在高性能乳液、藥物遞送、智能響應材料等領域的重要性不斷提升，如何構建具有不對稱結構的CNCs顆粒，成為當前研究中的挑戰之一。波爾多大學Gilles Sèbe教授和華南師范大學張振等提出了一種基于皮克林（Pickering）乳液界面進行表面引發原子轉移自由基聚合（SI-ATRP）的方法，用于構筑具有不對稱性的Janus CNCs。該成果以Preparation of Janus cellulose nanocrystals by interfacial SI-ATRP polymerization of Pickering emulsions為題發表在Carbohydrate Polymers（影響因子10.7，中科院一區Top，JCR一區）上。

  作者通過使用CNCs與溴異丁酰溴（BiBB）的酯化反應，將引發位點錨定在CNCs表面；將帶有ATRP引發位點的CNCs作為乳化劑，穩定Pickering乳液體系，并在其油水界面進行SI-ATRP反應。通過調控反應條件，可分別獲得在低和中等接枝率下具有良好乳液穩定性能的CNCs。這些顆粒可分別被用于穩定O/W和W/O乳液。分別在兩類乳液體系中開展雙相SI-ATRP，體系中包含親水單體NIPAm、疏水單體苯乙烯Sty和催化劑。最終在CNCs表面實現PNIPAm與PS的同時接枝，構建出具有兩親性的不對稱結構。

Fig. 1. Scheme illustrating the biphasic SI-ATRP reaction from the brominated particles immobilized at the oil-water interface of the O/W or W/O Pickering emulsions systems.

  結果表明，在兩種乳液體系中，PS的接枝量均較高，而PNIPAm的接枝量則表現出明顯差異：在O/W體系中達到約24%，而在W/O體系中僅為約12%。PNIPAm-CNC-PS_O/W主要定位于油水界面，表現出典型兩親性的Janus結構。通過調節油水相比率，可以被用來穩定O/W/O和W/O乳液。PNIPAm-CNC-PS_W/O粒子由于疏水性更強，優先分散于甲苯中. 但得益于其仍保有一定的親水性，但仍可用于穩定O/W與W/O乳液，驗證了其兩親特性。此外，由于兩類顆粒均含有PNIPAm鏈段，具備一定的溫敏響應能力。當環境溫度升高至PNIPAm的最低臨界溶解溫度（LCST）以上時，粒子的界面行為發生變化。這一性能為其在溫度響應型乳液系統與智能遞送平臺中的應用提供了新的思路。

Fig. 2.Optical micrographs of the O/W emulsion droplets stabilized with various concentrations of CNC-Br_0.34 particles (a), or W/O emulsion droplets stabilized with various concentrations of CNC-Br_1.93 particles (b). (Oil phase: styrene solubilized in toluene; concentration expressed in mg/mL of continuous phase; inset: emulsion photo).

Fig. 3.FT-IR spectra of the CNC-Br_0.34, PNIPAm-CNC-PS_O/W, CNC-PS_O/W and CNC-PNIPAm_O/W particles (a), or CNC-Br_1.93, PNIPAm-CNC-PS_W/O particles (b). The spectra of the free polymers are also reported.

Fig. 4.¹³C CP-MAS NMR spectra of the PNIPAm-CNC-PS_O/W, CNC-PS_O/W and CNC-PNIPAm_O/W particles (a) or PNIPAm-CNC-PS_W/O particles (b). (*spinning sidebands).

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.carbpol.2025.123731