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  隨著可穿戴應用對高性能、多模式刺激響應、多功能化、可持續性和生物相容性的綜合需求日益增長，纖維素納米晶體（CNC）光子材料因其可調節的結構色、優異的電子傳輸能力和可再生特性而成為多響應可穿戴設備的理想候選材料。然而，CNC的自組裝過程與傳統導電介質不兼容，使得大多數基于CNC的材料難以將變色和電傳感功能整合到一個系統中。

  為了解決這一挑戰，中國科學院大連化學物理研究所卿光焱研究員與武漢紡織大學張福生博士合作，設計并制備了一種協同變色導電光子CNC貼片，專用于汗液傳感（圖1）。該研究成功地將植酸（PA）引入CNC/聚乙烯醇（PVA）體系中，調控了氫鍵相互作用和手性向列結構，同時提升了材料的機械性能和導電性。在與汗水接觸后，該貼片的顏色會從藍色、綠色、黃色逐漸轉變為紅色。該體系還具有選擇性和靈敏的電傳感功能，并展現出良好的生物相容性、生物降解性和透氣性。這種光學和電學雙信號汗液傳感貼片（OEDS）能夠在體育鍛煉期間實時可視化檢測的同時，定位汗水的累計量。這項創新的CNC衍生光子材料有望推動下一代可持續多功能可穿戴傳感器及其相關系統的設計，應用于生物識別或檢測領域。該研究成果以“Synergistic color-changing and conductive photonic cellulose nanocrystal patches for sweat sensing with biodegradability and biocompatibility”為題發表在《Materials Horizons》上。文章的第一作者為武漢紡織大學碩士研究生錢藝，張福生博士和卿光焱研究員為共同通訊作者。

圖1. 光電雙信號汗液傳感貼片制備示意圖

  圖2所示PA嵌入CNC/PVA體系以及由此引發的光學性質和結構變化。在固體核磁共振中，13C和31P光譜中的清晰單峰對應于PA（如圖2a, 2b）。圖2d, 2f, 2h展示，CNC/PVA-PA體系的顏色由紅變藍，典型的手性結構顯現出來，螺距從411nm減小到320nm。紫外（圖2i）和圓二色譜（圖2j）的測試結果也顯示出明顯的藍移現象。斷面掃描的mapping圖表明磷元素在CNC/PVA-PA中的均勻分布，同時加入植酸后，體系的熱穩定性增強（圖2l）。

圖2. CNC/PVA-PA的光學性質和結構特性分析

  為了進一步探索和闡明PA嵌入CNC/PVA薄膜的機理及其對手性向列結構的影響，他們進行了系列實驗。圖3a和3b顯示，復合薄膜的層間距從CNC/PVA薄膜的11.68 ?減小至CNC/PVA-PA薄膜的10.07 ?。對此現象，他們提出了一個可能的合理解釋，如圖3c所示：最初，CNC鏈與相鄰PVA鏈的羥基之間形成氫鍵；隨后，PA分子、CNC鏈和PVA鏈之間建立了更密集的氫鍵網絡。此外，他們還設計了CNC/PVA-PA薄膜在20-60℃溫度范圍內的二維傅里葉變換紅外光譜（圖3d-3g）。根據Noda的判斷規則，對同異步圖的分析結果表明，相互作用符合理論假設。通過量子化學計算的密度泛函理論，確定了物理交聯的CNC/PVA網絡鏈間距為5.6 ?（圖3h）。而在PA嵌入的CNC/PVA網絡中，鏈的密集排列導致相互作用增強，鄰近距離縮小至3.7 ?（圖3i）。實驗結果表明，引入PA后薄膜的結構變化主要涉及層間距的減小，這歸因于PA與CNC/PVA網絡之間強氫鍵或靜電作用的增強。

圖3. PA與CNC/PVA的相互作用實現手性向列結構變化的機理

  為了更好地評估貼片的綜合性能，研究團隊還進行了機械性能測試（圖4）。測試結果顯示，貼片具備出色的柔韌性和優良的應力-應變曲線（圖4a、4b），并在圖4c中列出了相關的強度與韌性值。此外，貼片在皮膚上的良好黏附能力（圖4d?f）及強大粘附力（圖4g）也得到了驗證。其透氣性表現良好（圖4h），長期使用不會導致皮膚發紅或過敏（圖5i），同時具備良好的生物相容性（圖4j、4k）和生物可降解性（圖4l）。

圖4. CNC/PVA-PA的機械性能、透氣性、生物相容性和生物可降解性

  在圖5中，研究還展示了在不同汗液量下，光學和電學信號的顏色與電阻率變化呈現出的線性關系（圖5a、5d），協同變色的波長在可見光范圍內（圖5b），并具備良好的循環可重復性（圖5c、5e）。通過不同運動模式下的雙信號實時檢測（圖6a?d），在人體多個部位（如頭部、脖子和手部）都能實現準確的電信號檢測（圖6e）。即便在外界溫度和濕度干擾下，信號依然穩定（圖6f）。這些結果表明，該光電雙信號汗液傳感貼片能夠高效進行實時汗液監測，適用于多種體育活動及復雜環境下的應用。

圖5. OEDS貼片對汗液量的光學和電學響應。

 圖6. OEDS貼片在不同體育運動進行實時監測。

  該研究工作得到了國家自然科學基金、大連化物所創新基金及湖北省生物質纖維與生態染整重點實驗室的支持。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1039/D4MH01148A

作者簡介：

  卿光焱研究員，中國科學院大連化學物理研究所，博士生導師，國家優青。主要從事聚合物界面材料方面的研究工作，開發了一系列生物分子響應性聚合物材料、手性功能表面和面向翻譯后修飾蛋白質組學的聚合物基富集材料與器件。以第一或通訊作者發表J. Am. Chem. Soc. (5 篇), Adv. Mater. (6 篇), Nat. Commun. (3 篇), Angew. Chem. Int. Ed. (2 篇), Sci. Adv., Acc. Chem. Res., Adv. Funct. Mater. (2 篇)，ACS Nano (2 篇)，Adv. Sci.等，總計發表SCI論文158篇，他引3500余次；申報國家發明專利40項，已獲授權26項。主持國家自然科學基金面上項目四項，青年科學基金項目一項。以第二完成人獲得了2011年湖北省自然科學一等獎，2012年12月被評選為湖北省楚天學者特聘教授，2014年7月獲得湖北省杰出青年基金資助。2018年在中國科學院大連化學物理研究所，生物技術部成立“生物分離分析與界面分子機制”研究組，擔任組長。2018年入選遼寧省“興遼英才計劃”創新領軍人才，2019年獲得國家基金委優青資助（結題優秀），2020年入選大連市杰出青年科技人才。

  實驗室網站：www.biosep.dicp.ac.cn

  熱烈歡迎申報研究組博士后，博士及碩士研究生。

  張福生博士，武漢紡織大學化學與化工學院，講師，主要從事納米纖維素自組裝及手性功能化——圓偏振光/發光、結構顏色材料和智能光子纖維開發，以第一或通訊作者在Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Small (2篇), Mater. Horiz.等雜志發表10篇論文，2024年獲得國家基金委青年科學基金資助。