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  生物質(zhì)來源的纖維素納米晶（CNCs）在材料領(lǐng)域應(yīng)用的優(yōu)越性與必要性是一直致力探索的目標(biāo)，尤其是揭示纖維素納米晶的一維結(jié)構(gòu)、棒狀形貌、剛性模板對材料高性能化和功能強化的積極效應(yīng)。磁共振成像（MRI）憑借無放射性輻射損傷、高空間分辨率、三維可視等優(yōu)點，成為目前診斷及治療腫瘤有力工具之一，同時縱向弛豫（T₁）造影增強對比劑如（如含Gd、Mn元素的造影劑）經(jīng)臨床實踐證明能有效提高診斷準(zhǔn)確度。研究發(fā)現(xiàn)造影劑的形貌對決定其MRI造影對比增強效果的弛豫率具有顯著影響，例如一維棒狀的錳基納米材料因其比表面積較高而利于表面順磁性Mn²⁺與水分子直接接觸，達(dá)到顯著提高縱向造影劑弛豫率的效果。但是，大多數(shù)錳基造影劑在成像過程中和成像后會造成Mn²⁺不斷釋放到患者體內(nèi)，造成累積毒性問題。因此，生物相容且高度結(jié)晶的CNCs能否憑借其一維結(jié)構(gòu)和棒性形貌特征而作為錳基造影劑的剛性模板，利用表面化學(xué)調(diào)控方法構(gòu)建功能性表面并與Mn²⁺有效結(jié)合，增大Mn²⁺與水分子接觸幾率并通過調(diào)控表面Mn²⁺密度提高弛豫率，進(jìn)而達(dá)到低錳含量情況下大幅提高M(jìn)RI造影對比增強效果的目的。同時，僅表面結(jié)合Mn²⁺可望大幅降低非模板型本體錳基納米顆粒在表面Mn²⁺造影增強并釋放后持續(xù)釋放造成的高毒性問題。

  基于上述設(shè)計， 西南大學(xué)黃進(jìn)教授和甘霖副教授團隊與國內(nèi)外科研工作者合作，利用CNCs的“維度/形貌/模板”效應(yīng)、高化學(xué)活性和生物相容性的優(yōu)點，采用酯化反應(yīng)其表面修飾上小分子螯合劑（二乙烯三胺五乙酸），隨后與Mn²⁺鰲合，制備了Mn²⁺錨定密度可調(diào)控的MRI縱向弛豫率增強材料（Mn²⁺@DCNCs）。這一研究成果以題為“Enhancing magnetic resonance imaging of bio-based nano-contrast via anchoring manganese on rod-shaped cellulose nanocrystals”發(fā)表于Celllulose期刊。

圖1. (A) Mn²⁺@DCNC納米顆粒的制備路徑; (B) (a) CNCs, (b) DCNC-2, (c) DCNC-4, (d) DCNC-8, (e) Mn²⁺@DCNC-2(1), (f) Mn²⁺@DCNC-2(2), (g) Mn²⁺@DCNC-4(1), (h) Mn²⁺@DCNC-4(2), (i) Mn²⁺@DCNC-8(1) and (j) Mn²⁺@DCNC-8(2)的AFM照片(插圖是長徑比的分布)

  由于CNCs高比表面積的特性，本項工作中Mn²⁺的錨定度可控制在0.213%～0.325%之間。此外，原子力顯微鏡（AFM）測試顯示修飾前后并未改變CNCs的棒狀形貌，并且長徑比維持在17~19之間，這為縱向弛豫率的提升提供了必要條件（圖1(B)）。

  理論分析表明，Mn²⁺-H⁺相互作用產(chǎn)生的縱向弛豫（r₁）可以通過棒狀形貌得到改善，改善程度取決于Mn²⁺在棒狀顆粒上的錨定程度（圖2 (a)）。實驗數(shù)據(jù)表明，r₁隨著Mn²⁺錨定程度增加呈線性增加，值得注意的是，Mn²⁺含量僅為5.9 mmol·g^-1時，該納米材料的縱向弛豫率可達(dá)57.71 mM^-1·s^-1（圖2 (c)），遠(yuǎn)高于常規(guī)磁共振成像造影劑。同時，由于采用的是生物相容的CNCs材料且僅在表面結(jié)合Mn²⁺，因此該納米材料對RAW 264.7和HUVEC的毒性較低，兩種細(xì)胞的存活率均高于80%。由于這種Mn²⁺基納米材料具有高r₁和低細(xì)胞毒性，與商品化的錳基和釓基MRI造影劑相比具有很大的優(yōu)勢，因此Mn²⁺@DCNCs納米材料在腫瘤診斷和治療方面的具有一定的潛力。

圖2 （a）CNC表面Mn²⁺錨定數(shù)量對T₁影響的理論和實際數(shù)據(jù)；（b）1/T₁與Mn²⁺濃度關(guān)系的擬合曲線；（c）不同錨定量Mn²⁺@DCNCs材料的縱向弛豫；（d）不同錨定量Mn²⁺@DCNCs材料的T₁加權(quán)MRI圖像

  西南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院碩士研究生諶陽和華中科技大學(xué)同濟醫(yī)學(xué)院協(xié)和醫(yī)院放射科李欣博士為共同第一作者，西南大學(xué)化學(xué)化工系學(xué)院黃進(jìn)教授和甘霖副教授以及明尼蘇達(dá)大學(xué)黃海濤博士為共同通訊作者。該成果得到了包括國家自然科學(xué)基金（51973175）、重慶市高校創(chuàng)新研究群體(CXQT19008)、重慶英才計劃（CQYC201903243）等多個項目的資助。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1007/s10570-021-03693-1