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  水凝膠具有可調的模量、優異的拉伸性和良好的生物相容性，在柔性可穿戴傳感器領域具有廣闊的應用前景。為了提高水凝膠在可穿戴應變傳感器中的循環穩定性和機械耐用性，平衡能量耗散和離子傳輸以實現高拉伸強度、韌性和導電性是一項關鍵而又具有挑戰性的工作。

  河北工業大學化工學院王瑞虎研究員在Advanced Materials期刊發表題為“Robust Hydrogel Sensors Induced by Intermolecular Mechanical Interlocking of Covalent Organic Frameworks for Non-Invasive Health Monitoring”的研究論文，王丹博士為論文第一作者，王瑞虎研究員為論文通訊作者。

  該研究通過將線性聚合物非共價地穿入共價有機框架（COFs）孔道中，制備了一種分子間機械互鎖水凝膠。機械互鎖結構促進了能量耗散和離子傳輸。拉伸強度、韌性和離子電導率分別高達0.19 ± 0.03 MPa、2.11 ± 0.33 MJ m^-3和2.30 ± 0.55 S m^-1。所制備的水凝膠傳感器具有4.8 ms的快速應變響應和100次的長循環穩定性，能夠非侵入式地監測人體活動。該研究為構建基于COFs的強韌水凝膠傳感器以提高循環穩定性和機械耐用性提供了新途徑。

  作為一項概念驗證研究，研究人員通過在COFs孔道中進行丙烯酰胺（AAm）聚合制備了導電水凝膠（COF/PAAm）。聚丙烯酰胺（PAAm）與COFs之間形成的機械互鎖結構促進了水凝膠在拉伸過程中的能量耗散，使其表現出0.19 ± 0.03 MPa的拉伸強度和2.11 ± 0.33 MJ m^-3的韌性。COFs的多孔結構為鋰離子傳輸提供了連續的通道，限域在COFs孔道中的PAAm分子鏈上的羰基與鋰離子形成配位作用，促進鋰離子的傳輸，賦予水凝膠2.30 ± 0.55 S m^-1的高離子電導率。當COF/PAAm用作應變傳感器時，表現出4.8 ms的快速響應時間、大于3的高靈敏度以及100圈的長循環穩定性。這種非侵入式的COF/PAAm傳感器能夠監測人體健康狀況，并通過手指移動產生的摩斯密碼實現信息通訊。同時，該機械互鎖結構也適用于陽離子型、陰離子型、兩性以及中性COFs的水凝膠，并通過調控COFs孔徑大小調節水凝膠的機械性能。

圖1. (a) 聚合物鏈、輪烷以及COF/聚合物的機械響應行為示意圖。(b) COF/PAAm的合成示意圖。

圖2：(a) PAAm、COF-Cl/PAAm、TFSI/PAAm和COF/PAAm的拉伸應力-應變曲線。(b) COF/PAAm的卷曲和拉伸，以及提起500克重物。(c) COF/PAAm從100%到2200%的循環拉伸測試以及(d)相應的耗散能。(e) PAAm、COF-Cl/PAAm、TFSI/PAAm和COF/PAAm在70%應變下的壓縮應力-應變曲線。(f) COF/PAAm從10%到70%的壓縮應力-應變曲線。(g) COF/PAAm的循環拉伸和（h）壓縮測試。

圖3. (a) 鋰離子在COF/PAAm中的傳輸示意圖。(b) 與已報道的基于PAAm的水凝膠的機械性能和導電性對比。(c) COF/PAAm和VHB膠帶組裝成的應變傳感器示意圖。(d) 在拉伸和壓縮過程中COF/PAAm傳感器的響應時間和恢復時間。(e) COF/PAAm傳感器在10%至100%應變范圍內的拉伸響應和(f) 靈敏度。

圖4. 水凝膠傳感器監測(a) 肘部彎曲情況、(b) 手腕彎曲情況以及(c) 吞咽動作。(d) 基于摩斯密碼的通信示意圖。(e) 摩斯密碼的定義。通過手指彎曲表達摩斯密碼 (f)“呼叫”、(g)“求救”和 (h)“向上”。

圖5. (a) 分子動力學模擬展示AAm擴散進入COF-TFSI通道的過程。(b) AAm與COF-TFSI 之間氫鍵的數量隨時間的變化情況。(c) AAm與COF-TFSI之間以及水與COF-TFSI之間氫鍵的徑向分布函數。(d) 分子間機械互鎖結構的示意圖。(e) 分子動力學模擬展示PAAm在COF-TFSI通道中的拉伸過程。

  總之，該研究制備了一種基于COFs和PAAm的機械互鎖水凝膠，用于非侵入式人體健康監測。機械互鎖結構促進了水凝膠的能量耗散，為離子傳輸提供了連續通道，拉伸強度、韌性和導電性都得到了提高，高于基于PAAm的同類水凝膠。這些突出優勢顯著提高了水凝膠傳感器的靈敏度和循環穩定性。該傳感器可以通過手指彎曲誘導的摩斯密碼來表達人體的活動信息，實現對人體運動的實時監測。這項工作不僅為設計用于可穿戴傳感器的強韌導電水凝膠提供了新的見解，而且有助于開發基于COFs的智能柔性電子器件。該方法可以擴展到廣泛的導電水凝膠系統，目前正在探索基于各種COFs和線性聚合物的機械互鎖材料，以進一步提升應變傳感性能。

  全文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202420271