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  在高溫、高壓及高濃度CO?等嚴苛環境下，金屬材料易發生腐蝕，導致設備壽命縮短、維護成本增加，并威脅安全運行，同時也阻礙了碳捕集與封存（CCUS）技術的推廣。環氧樹脂涂層因其優異的耐腐蝕性和化學穩定性成為主流防腐手段，但其固化過程中易產生微孔和裂紋，為腐蝕介質滲透提供了通道。無機填料（如SiC）雖能提升涂層硬度與耐高溫性，但其與環氧樹脂的相容性差，易分散不均且界面結合弱，反而降低涂層的整體性能。因此，如何通過改性SiC填料優化其與樹脂的界面結合，成為提升涂層防護性能的關鍵挑戰。

  針對上述問題，汪懷遠教授及王池嘉團隊通過超支化聚合物（HBP）對SiC填料進行表面改性，以增強其與環氧樹脂的界面結合力，從而提升涂層的耐磨性和耐腐蝕性。研究采用一步法合成含羥基和羧基的超支化聚合物，將其接枝于SiC表面，制備超支化改性填料（HBP-SiC）。通過實驗表征（如紅外光譜、接觸角、SEM等）和分子動力學模擬（MD），系統分析了改性填料的表面特性、涂層微觀結構及腐蝕介質擴散行為。結果顯示，HBP-SiC填料通過共價鍵和氫鍵作用顯著改善與環氧樹脂的相容性，降低腐蝕介質滲透速率，使涂層在高溫高壓條件下仍保持優異的防護性能。

  近日，該研究成果以“Enhancing Interfacial Properties of Epoxy Coatings via Hyperbranched Modification of SiC Fillers: Experimental and Simulation Insights”為題發表在《Chemical Engineering Journal》上。

圖1 (a)環氧樹脂、(b) 胺類固化劑、(c)交聯環氧樹脂、(d)EP涂層、(e)SiC填料、(f)EP/SiC_5%涂層、(g)EP/SiC_20%涂層、(h)EP/SiC_30%涂層、(i)HBP-SiC填料、(j)EP/HBP-SiC_5%涂層、(k)EP/HBP-SiC_20%涂層和(l) EP/HBP-SiC_30%涂層的MD建模圖

1.填料改性及表征

  如圖2所示，以檸檬酸（CA）和三羥甲基丙烷（TMP）為原料，在140℃下通過縮聚反應合成超支化聚合物，并通過脫水縮合接枝到SiC表面。

圖2 HBP-SiC填料的制備工藝流程圖

  紅外光譜（FTIR）證實HBP-SiC表面成功引入羧基（C=O, 1735 cm?1）和醚鍵（C-O-C, 1030 cm?1）；接觸角測試顯示HBP-SiC的親水性顯著提升（接觸角從80.77°降至6.93°）；電鏡（SEM）顯示改性后SiC表面覆蓋均勻有機層，無顆粒團聚。

圖3 SiC和HBP-SiC填料的FTIR光譜、接觸角測試與SEM圖

2.涂層性能測試

  由圖4可知，SiC填料添加量提升至20%及以上時，同添加量的HBP-SiC環氧復合涂層的平均質量損失少于未改性SiC填料，尤其是當HBP-SiC填料添加量在30%時，可使涂層磨損質量損失降至0.0124 g，較未改性SiC涂層（0.0250 g）提升顯著。這表明超支化填料含量的提升增強了涂層內部環氧樹脂與填料的交聯強度，超支化改性可以提升無機填料的添加上限。

圖4 (a₁, a₂) EP/HBP-SiC_20%、(b₁, b₂) EP/HBP-SiC_25%、(c₁, c₂) EP/HBP-SiC_30%、(d₁, d₂) EP/SiC_20%、(e₁, e₂) EP/SiC_25%和(f₁, f₂) EP/SiC_30%涂層摩擦后的SEM圖

  圖5為不同添加量的EP/HBP-SiC涂層的電化學阻抗測試結果。EP/HBP-SiC_30%涂層，在苛刻腐蝕測試后仍然保持最高的阻抗模量，其|Z|^{0.01 Hz}值為1.15 × 10¹⁰ Ω·cm²。并且在奈奎斯特圖中觀察到具有大電容弧半徑的電容電路；在波特圖中僅觀察到電容行為。此外，涂層的低頻相角一直在70°以上，低頻率高相角值意味著涂層的高阻值，且高頻區也無明顯下降的趨勢。這表明，與EP/SiC涂層相比，超支化改性后碳化硅填料提升了涂層的相容性，延長腐蝕性介質的滲透路徑。

圖5 不同添加量的EP/HBP-SiC涂層高溫高壓腐蝕測試后EIS結果：(a)奈奎斯特圖，(b)波特圖與(c)相角圖

3.理論模擬分析

  通過分子動力學模擬計算涂層密度、自由體積分數（FFV）及腐蝕介質擴散系數（D），從原子尺度解釋超支化改性對涂層致密性的影響。模擬結果顯示，EP/HBP-SiC_30%涂層的FFV（Cl?：1.49%）和D值（Cl?：0.10×10?11 m2/s）均顯著低于未改性碳化硅涂層，與實驗結果高度一致。

圖6 通過MD模擬計算的不同涂層在353 K下的(a)密度和(b)平均密度

圖7 (a-g)用Cl^?探測EP、EP/SiC_5%、EP/SiC_20%、EP/SiC_30%、EP/HBP-SiC_5%、EP/HBP-SiC_20%和EP/HBP-SiC_30%涂層的自由體積分布;(h) Cl^?在以上涂層中的MSD曲線

  本研究為極端環境下環氧涂層的填料選擇與表面改性提供了理論和實驗依據。超支化聚合物通過共價鍵和氫鍵作用錨定于SiC表面，其豐富的羧基和羥基官能團與環氧樹脂形成多維交聯網絡，顯著提升填料與樹脂的相容性。HBP-SiC填料添加量在30%時，可使涂層兼具高耐磨性（磨損損失降低65%）和卓越耐腐蝕性（阻抗模量達1.15 × 10¹⁰ Ω·cm2），且分子模擬與實驗結果高度吻合。本研究為超支化改性無機填料在嚴苛環境下的防腐涂層設計提供了理論支撐，揭示了界面優化與微觀結構調控對涂層性能的關鍵作用，具有重要工程應用潛力。

  全文鏈接: https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.161841