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  隨著可穿戴電子設備的快速發展，迫切需要開發自發電設備來給這些電子器件供電，避免連接鋰電池或者交流電源。單電極摩擦納米發電機（TENG）具有結構簡單、易于制造和攜帶方便的特點，可作為可穿戴電子設備的能量來源。選擇合適的電極材料是確保單電極TENG穩定可靠運行的關鍵因素。然而，常用的金屬電極材料如金、銀、銅，存在成本高、制備工藝復雜、豐度低和比重大等缺點嚴重阻礙其在TENG中的應用。

  近日，暨南大學化學與材料學院劉明賢教授團隊利用靜電作用力采用真空抽濾組裝法制備了具有仿“磚-泥”結構的甲殼素納米晶（ChNCs）/MXene復合膜。以ChNCs/MXene復合膜為電極，設計了一種具有多功能、高靈敏度的單電極TENG，其作為電子器件能源供給平臺構建了自供電可穿戴傳感器。該研究成果以“Electrostatic-driven self-assembled chitin nanocrystals (ChNCs)/MXene films for triboelectric nanogenerator”為題發表在Chemical Engineering Journal（影響因子15.1，一區TOP）期刊上。暨南大學化學與材料學院2021級博士生何韻晴為該論文第一作者，劉明賢教授為唯一通訊作者。

  該工作采用氫氟酸刻蝕和手搖剝離法制備了單層MXene納米片，平均橫向尺寸約為5×5 μm²，MXene納米片的水分散液具有丁達爾效應（圖1a-e）。接著通過酸水解法從蝦殼來源的甲殼素中獲得了棒狀的ChNCs（圖1f和g）。然后將ChNCs水分散液與MXene水分散液充分混合，由于兩者之間發生靜電作用，ChNCs粘附在MXene納米片表面。接著通過真空輔助過濾法獲得了具有仿磚墻結構的ChNCs/MXene復合膜（圖1h和i）。

圖1 MXene納米片、ChNCs和ChNCs/MXene復合膜的制備。

  采用SEM表征了MXene膜和ChNCs/MXene復合薄膜橫截面的微觀形貌，如圖2a所示。與MXene膜相比，ChNCs/MXene復合膜表現出更致密和更有序的層狀結構，這表明棒狀ChNCs充當連接MXene納米片的粘合劑。XRD測試了MXene膜和ChNCs/MXene復合薄膜的（002）晶面特征峰，發現隨著ChNCs重量比的增加，特征峰不斷往更大的角度偏移，表明（002）晶面間距減小，這進一步證明了ChNCs充當界面粘合劑以促進MXene納米片的組裝（圖2c）。采用EDS和XPS對ChNCs/MXene復合膜進行分析，以確定復合膜的化學成分。EDS結果表明，在復合膜的橫截面中，Ti、O、C、F和N元素均勻分布，表明ChNCs和MXene均勻混合（圖2b）。XPS結果表明，ChNCs/MXene復合膜中檢測到的N 1s峰歸因于ChNCs的存在，Ti 2p和F 1s峰歸因于MXene的存在，證明了ChNCs與MXene的成功復合（圖2d）。此外，FTIR分析表明，與MXene膜相比，復合膜中的O-H伸縮振動峰（3426 cm^-1）明顯藍移（圖2e），證明了ChNCs和MXene納米片之間存在氫鍵。

圖2 ChNCs/MXene復合膜的表征。

  MXene水分散液的zeta電位約為-34 mV，水接觸角約為36°，這是因為MXene表面富含-O、-F和-OH官能團。ChNCs分散在水中時由于發生質子化使其zeta電位約為+36 mV（圖2f）。當ChNCs與MXene混合時，ChNCs與MXene之間發生了靜電引力，驅動ChNCs粘附在MXene納米片的表面，屏蔽了MXene表面的親水基團，從而使復合膜的水接觸角增大（圖2f和g）。當ChNCs與MXene的比例為3:2時，復合膜的拉伸強度和楊氏模量達到最大值，分別為22.56 MPa和5.94 GPa，分別比MXene膜提高了290%和85%。這是因為ChNCs和MXene納米片之間互連的三維網絡結構和靜電相互作用，協同促進了復合膜在斷裂過程中的應力傳遞和能量耗散（圖2h和i）。此外，MXene膜的電導率約為2.36 × 10⁴ S m^-1。由于ChNCs是一種電絕緣聚合物，ChNCs/MXene復合膜的電導率取決于MXene含量。隨著MXene納米片占比的減少，復合膜的電導率明顯下降（圖2j）。但是，在相同MXene納米片添加量下，ChNCs/MXene (2:3)復合膜的電導率比PVA/MXene膜高兩個數量級（Proceedings of the National Academy of Sciences, 2014, 111(47): 16676-16681）。這可能是由于ChNCs強的粘合作用，使MXene納米片沿平面方向定向排列，形成導電網絡。

  基于ChNCs/MXene復合膜具有良好的機械性能和導電性，將其作為電極，PDMS作為摩擦層和用于封裝ChNCs/MXene復合膜，制備了基于ChNCs/MXene復合膜的TENG，命名為CM-TENG。CM-TENG的工作機制是基于摩擦起電和靜電感應的耦合效應，如圖3a所示。在玻璃與PDMS分離的過程中，復合膜能快速地感應出正電荷來平衡PDMS表面上的負電荷。此外，該層狀復合膜還具有良好的儲存和傳輸電荷的功能。相比基于MXene膜的TENG，CM-TENG具有更高的輸出電壓和輸出電流，表明ChNCs/MXene復合膜可作為TENG新型的電極材料（圖3）。

圖3 CM-TENG工作機制及輸出性能。

  對CM-TENG進行反復接觸-分離2000個循環，輸出電壓在一定范圍內波動，表明該器件表現出穩定的輸出性能（圖4a）。此外，TENG在實際應用中會與不同的物體接觸，因此，選擇聚乙烯、紙張等常見的材料來測試其產電性能。可見該器件與不同基材接觸-分離過程中會表現出不同的充電能力，因此該器件可在不同的接觸環境中應用（圖4b）。使用10⁴-10⁹ Ω的外部負載電阻來評估CM-TENG的輸出功率。根據歐姆定律，輸出電壓會隨著外部負載電阻的增加而增加，而電流則趨于減小（圖4c）。當外部負載電阻為20 MΩ時，CM-TENG的最大瞬時功率密度為99.5 mW m^-2（圖4d）。為了驗證該器件在實際應用中的可行性，構建了基于該器件的自供電系統。首先，器件用于收集機械能并將其轉化為電能。然后，使用橋式整流器將產生的交流電轉換成直流電（圖4e），可對不同容量的電容器進行充電，或用于點亮燈泡（圖4f和g）。

圖4 CM-TENG的穩定性和能量收集。

  根據CM-TENG的工作原理，當皮膚與CM-TENG接觸時，由于PDMS比皮膚更容易吸引電子，電子會從皮膚轉移到PDMS表面，導致皮膚帶正電荷，PDMS帶負電荷（圖5a）。基于此，可將該器件安裝在人體的關節上，器件可以從人體運動中獲取機械能，并將其轉換為電信號，實現自供電傳感，用于監測人體關節運動（圖5b-i）。

圖5 CM-TENG在關節彎曲檢測中的應用。

  手指無論短按還是長按在CM-TENG表面，器件都可以快速輸出穩定的特定電壓信號（圖6b），表明CM-TENG具有高度靈敏的觸覺響應，可應用于自供電觸覺傳感。基于此，CM-TENG可以結合消息傳輸系統對基于摩爾斯電碼的消息進行編碼（圖6c和d）。此外，可用筆尖在CM-TENG表面書寫，根據寫入的內容、力度、速度等差別，該器件可以快速生成不同峰形和數量的特定電壓信號，因此可以用于身份識別（圖e-j）。

圖6 CM-TENG在自供電觸覺傳感中的應用。

  本研究創新性地利用海洋來源的可再生納米材料ChNCs和Mxene之間的靜電作用力，通過簡單的抽濾組裝法制備了“磚-泥”結構的ChNCs/MXene復合膜。ChNCs充當界面粘合劑促進了MXene納米片的組裝，提高了復合膜的機械性能和導電性。以ChNCs/MXene復合膜為電極，設計了一種具有多功能、高靈敏度的單電極TENG。帶正電的ChNCs中和了MXene納米片表面的負電荷，使復合膜在靜電感應過程中能快速感應和轉移電荷。CM-TENG的輸出功率密度為99.5 mW m^-2，具有良好的輸出性能。CM-TENG通過對不同電容器充電來實現能量收集。此外，CM-TENG可用于監測人體關節運動和觸覺傳感。本研究構建了基于ChNCs/MXene復合膜的單電極TENG，為ChNCs在自供電傳感應用中提出了一種新策略。

  該論文得到了國家自然科學基金（52073121）、廣東省自然科學基金（2019A1515011509）、佛山國家高區產業化創業團隊計劃（2220197000129）等項目的資助和暨南大學信息科學技術學院的大力支持。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.149949