固態(tài)鋰離子電池已經(jīng)成為全球電池企業(yè)爭相開發(fā)的下一代電池技術(shù)，但固態(tài)電池深受組分界面粘接這一世界級難題困擾，而無法大規(guī)模走向應(yīng)用。基于聚合物固態(tài)電解質(zhì)（SPEs）設(shè)計更加安全的固態(tài)電池被認為是下一代高性能電池最有前景的解決方案之一。然而，目前聚合物固態(tài)電解質(zhì)同樣面臨室溫離子電導(dǎo)率低、界面粘接不穩(wěn)定、薄膜力學性能欠佳等一系列難題。因此，尋求低成本且綜合性的解決方案已經(jīng)成為固態(tài)聚合物電解質(zhì)薄膜走向成功必須克服的一個重大挑戰(zhàn)。
近期，川大微粘控團隊（PI為王宇研究員）在微粘控指導(dǎo)思想下，針對電池內(nèi)部凝聚態(tài)結(jié)構(gòu)調(diào)控展開深入系統(tǒng)研究。比如，前期在復(fù)合電極中提出了活性顆粒微環(huán)境凝聚態(tài)結(jié)構(gòu)調(diào)控的理念(Microenvironment of active materials, ME@AM)，并相應(yīng)發(fā)展了微粘控“納米風暴”技術(shù)制備抗輥壓硫碳活性顆粒(Advanced Science, 10, 2023, 2207548, Energy Storage Materials, 40, 2021, 415-425, J. Energy Chem. 2022, 72, 41-55), 以穩(wěn)定其在機械壓力下的電極微環(huán)境結(jié)構(gòu)和電化學性能；發(fā)展了高分子合金粘接(Energy Storage Materials 45, 2022, 828-839) 和納米溶膠粘接劑（Advanced Energy Materials, 2023, 13, 2203272.），在厚電極中成功構(gòu)筑出更加均一且穩(wěn)定的ME@AM凝聚態(tài)結(jié)構(gòu)。近期，還對電極不同層次的凝聚態(tài)結(jié)構(gòu)進行了系統(tǒng)總結(jié)和梳理，為后期電極多尺度構(gòu)效關(guān)系的系統(tǒng)理解和高效調(diào)控，甚至電極加工基因工程研究提供重要參考 (Advanced Energy Materials, 2023, 13, 2301385)。
基于上述固態(tài)電池界面難題和聚合物電解質(zhì)發(fā)展面臨的挑戰(zhàn)，四川大學高分子科學與工程學院微粘控團隊近期將“微粘控加工”思想進一步拓展到聚合物電解質(zhì)凝聚態(tài)結(jié)構(gòu)調(diào)控的研究當中，成功構(gòu)筑出仿神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的凝聚態(tài)結(jié)構(gòu)以實現(xiàn)電化學功能與力學性能的平衡（Advanced Functional Materials, 2023, 33, 2304727）。在此基礎(chǔ)上，作者們進一步設(shè)計和利用聚合物鏈與離子間的微觀強吸附作用，從而成功構(gòu)筑出高熵凝聚態(tài)的聚合物膠帶電解質(zhì)（High-entropy tape electrolyte, HETE），并展示了其在無外壓固態(tài)膠帶電池（Compression-free solid-state tape batteries）中的應(yīng)用。該工作創(chuàng)新地將強表面粘附力、優(yōu)良電化學性能和機械力學性能融為一體，為解決固態(tài)電池中的界面粘接問題提供有效策略（圖1）。上述工作最近發(fā)表在Adv. Mater.上，博士研究生何雪薇為本文的第一作者，傅雪薇副研究員、楊偉教授和王宇研究員為本論文的共同通訊作者。
圖1.高熵聚合物膠帶電解質(zhì)（HETE）及其固態(tài)膠帶電池設(shè)計概念圖
本工作首先利用聚合物分子鏈與鋰鹽離子間的強吸附作用，實現(xiàn)了無定形高熵PEO電解質(zhì)的制備，并發(fā)現(xiàn)其獨特的強吸附特性和高導(dǎo)離子率能力。進一步，基于同樣的策略，通過離子與PEO和PVDF分子鏈的橋梁吸附作用，實現(xiàn)了PEO/PVDF高熵合金電解質(zhì)的制備，實現(xiàn)了電解質(zhì)膜力學性能的大幅改善。最后通過將上述兩個不同層次的高熵結(jié)構(gòu)進行合理的分層融合，成功制備出類似雙面膠三層結(jié)構(gòu)的高熵聚合物膠帶電解質(zhì)HETE（圖2）。
圖2.HETE的制備原理、工藝及構(gòu)效調(diào)控
圖3.HETE的力學性能和表面粘附性
圖4.基于HETE的無外壓固態(tài)膠帶柔性電池及其電化學性能
論文詳細信息：He, X.; Zhu, Z.; Wen, G.; Lv, S.; Yang, S.; Hu, T.; Cao, Z.; Ji, Y.; Fu, X.*; Yang, W.*; Wang, Y.*Design of Tape-Like High-Entropy Polymer Electrolytes for Compression-Free Solid-State Batteries.Advanced Materials, 2023. 2307599.
文章鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202307599
微粘控團隊（MAGIC-X Group）簡介：
王宇研究員（團隊負責人）致力于微粘控加工技術(shù)（MAG Tech.）及其在先進高分子電池材料及器件凝聚態(tài)結(jié)構(gòu)調(diào)控、高分子微納加工等方面應(yīng)用的多學科交叉研究。目前，在微粘控指導(dǎo)思想下已經(jīng)發(fā)展出“納米風暴”造粒技術(shù)，高分子即時紡絲技術(shù)、電極微環(huán)境凝聚態(tài)結(jié)構(gòu)調(diào)控技術(shù)、聚合物電解質(zhì)凝聚態(tài)結(jié)構(gòu)調(diào)控技術(shù)等多個方面取得重要成果。迄今以第一或共同通訊作者，在國際知名期刊上發(fā)表SCI論文50余篇，部分工作得到了國際媒體的廣泛關(guān)注（如ScienceDaily, Materials Views, ACS Headline Science）和雜志主編的亮點報道。申請美國專利9項(4項授權(quán))，其中一項發(fā)明專利榮獲2020年度美國R&D 100 Award，中國專利7項（授權(quán)4項），受邀英文著作一章。目前擔任中國流變學協(xié)會青年委員，國際能源化學領(lǐng)域著名期刊Journal of Energy Chemistry雜志青年編委。
傅雪薇博士（團隊骨干），特聘副研究員，入選四川大學“雙百人才工程”計劃。2021年10月加入四川大學高分子科學與工程學院高分子材料加工工程系。從事的研究方向為天然高分子材料的微粘控加工技術(shù)及應(yīng)用。迄今以第一或共同通訊作者在國際著名期刊Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater.等發(fā)表論文30余篇。
楊偉教授（團隊指導(dǎo)老師）主要從事聚合物加工過程中凝聚態(tài)結(jié)構(gòu)的演化與控制、聚合物共混與復(fù)合新材料、聚合物先進功能材料等方面的研究。以通訊作者身份已在Adv. Mater., Sci. Adv., Materials Today, Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Adv. Sci., Energy Storage Mater., ACS Nano, Macromolecules等國內(nèi)外核心期刊上發(fā)表論文200余篇，其中SCI收錄170余篇，申請國家發(fā)明專利39項，授權(quán)29項；主編著作1部；獲省部級科研獎勵1項。
課題組鏈接：https://www.x-mol.com/groups/Wang_Yu
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