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西安交大劉子順課題組《Sci. Adv.》：水凝膠脫水的同步力學強化與軟化

2023-01-06 來源：高分子科技

近年來水凝膠在柔性器件、人體組織以及藥物運輸等領域有巨大的應用前景。然而水凝膠在應用中卻極易由于蒸發作用而失水，使其力學性質極不穩定。現有研究一般認為水凝膠脫水會發生力學強化，而本研究卻發現水凝膠存在一個同步的脫水強化與軟化現象。本研究從分子層面揭示了同步強化與軟化的微觀機理，并基于統計熱力學建立了描述這一現象的理論模型。相關研究成果以Concurrent stiffening and softening in hydrogels under dehydration（DOI: 10.1126/sciadv.ade3240）為題發表在Science Advances上。

西安交通大學劉子順課題組通過實驗發現水凝膠在脫水過程中存在一個如圖1所示的同步強化與軟化現象。一方面，水凝膠在經歷連續的失水過程中（圖1a）模量會呈現指數級的增長，即脫水強化現象。而經典的基于Flory理論的模型給出了一個1/3冪次的硬化標度，遠遠低估了水凝膠的硬化能力。另一方面，對于同一測試含水量的水凝膠，當其初始制備含水量不同時，也表現出如圖1(b)所示完全不同的力學特性。經歷過失水的水凝膠比未經歷失水或經歷過溶脹的水凝膠要軟，即脫水軟化現象。而傳統基于Flory的理論模型并不能區分這種制備狀態對力學性能的影響。

圖 1 水凝膠脫水的同步強化與軟化現象。(a)水凝膠發生連續失水的指數級硬化行為。(b)脫水軟化現象。(c)不同制備與測試含水量下水凝膠的模量對比。

本研究建立了如圖2所示的水凝膠粗粒化分子尺度模型，并模擬計算了水凝膠失水時聚合物分子鏈的運動行為。模擬發現水凝膠在發生連續失水過程中分子鏈間的約束作用明顯加劇，并限制分子鏈的運動能力。該約束作用強度與含水量呈現指數級關系，從而解釋了水凝膠連續脫水時的指數級強化現象。另一方面，模擬發現對于同一測試含水量的水凝膠，發生過脫水的凝膠分子鏈具有更強的運動能力。這是由于脫水過程會給分子鏈引入一個預松弛效應，并降低分子鏈剛度，從而造成脫水軟化現象。同時，較高的制備含水量會給凝膠分子鏈引入更少的纏結效應，這也是脫水軟化現象的一個重要原因。基于統計熱力學和圍觀模擬，本研究還建立了水凝膠宏觀大變形本構理論，并可成功描述水凝膠的這一同步脫水硬化和軟化行為。

圖 2 聚丙烯酰胺水凝膠的分子尺度模型。

論文的第一作者為西安交通大學國際應用力學中心的助理教授徐帥(Shuai Xu)博士，博士生周梓棣（Zidi Zhou）為論文共同第一作者，通訊作者為西安交通大學國際應用力學中心劉子順(Zishun Liu)教授。作者還有來自休斯頓大學的Pradeep Sharma教授。該研究受到國家自然科學基金重點項目（11820101001）、面上項目（12172273）、青年項目（12102330）和全國博士后科學基金的資助。

論文鏈接：https://doi.org/10.1126/sciadv.ade3240

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（責任編輯：xu）

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