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  有機長余輝（OURTP）材料因其具有獨特的光物理性質，在防偽加密、余輝照明和生物成像等領域中有著廣泛的應用前景，近年來一直是材料化學界的研究熱點。但是，如何構建具有超長壽命且余輝顏色可調的聚合物長余輝材料仍然是該領域的一個重大挑戰。針對這一問題，近日，南京郵電大學黃維院士團隊陳潤鋒教授和陶冶教授課題組在余輝顏色可調的無定形有機長余輝研究領域取得新進展。他們利用氫鍵誘導的凝聚態結構穩定三線態激子策略，構建了高效和超長壽命的藍光水溶性聚合物長余輝材料，并通過利用動態的三線態-單線態磷光敏化能量傳遞（P-FRET）策略，將制備的藍光水溶性磷光聚合物和色彩可調的商業化熒光分子分別作為能量給體和受體，并按一定的比例將給受體物理共混，研制得到了藍色到紅色甚至是白光發光的全彩聚合物長余輝材料，其壽命和效率分別可達4.2 s和36%（圖1）。由于此類聚合物材料具有無定形、易加工、可水溶、余輝發光性能優異、余輝顏色可調等優點，作者將它們作為多彩高級防偽墨水，通過噴墨打印技術，制備出了顏色、圖像以及文本信息豐富的圖案，成功開拓了此類材料在全彩顯示以及高級安全打印等領域的應用。該工作對于多功能顏色可調的水溶性聚合物長余輝材料的開發具有重要的指導意義。

  相關研究結果以“On-demand Modulating Afterglow Color of Water-soluble Polymers through Phosphorescence FRET for Multicolor Security Printing”為題，發表在《Science Advances》(Sci. Adv., 2022, 8, eabk2925)上。文章的共同第一作者是南京郵電大學信息材料與納米技術研究院碩士生彭浩和青年教師謝高瞻博士，共同通訊作者為南京郵電大學信息材料與納米技術研究院陶冶教授、黃維院士和陳潤鋒教授。該項研究成果同時得到了國家自然科學基金、江蘇特聘教授計劃、江蘇省自然科學基金項目以及南京郵電大學“1311人才計劃”等基金項目的支持。

能量傳遞的機理研究

  作者首先以Fluc/PAMCz摻雜體系進行光物理性質的分析來探究具體的能量傳遞機制（圖2）。通過穩態光譜和磷光光譜的研究發現，摻雜客體Fluc后光譜在560 nm處出現新的發射峰，并且隨著客體濃度的增加，560 nm處的發射峰越來越明顯，說明主客體之間存在能量傳遞。進一步對體系進行壽命分析，發現隨著客體的濃度增加，主體414 nm處發射峰的壽命逐漸減低，說明這是非輻射的共振能量傳遞機制。而這一結論可由純主體和摻雜客體膜的飛秒/納秒級瞬態吸收光譜數據分析得以再次證實。此外，通過對比純主體和摻雜客體膜的磷光激發發射光譜可知敏化后客體的長余輝發射主要來源主體的P-FRET過程。

圖2：Fluc/PAMCz摻雜膜的光物理性質研究

全彩聚合物長余輝材料體系的構建

  作者通過前述的光物理數據分析后，得知Fluc/PAMCz摻雜體系能量轉移機制主要是主體三線態到客體單線態的P-FRET，于是他們對這一機制的普適性進行深入探討（圖3）。通過把不同顏色的有機熒光染料和主體PAMCz按一定比例進行物理共混，得到了從藍色到紅色甚至是白色的有機長余輝發射，并且這一策略還能運用到多級的能量傳遞體系里。實驗結果表明，P-FRET這一能量傳遞機制具有普適性，可以通過選擇不同發光顏色的熒光客體來調節聚合物體系的余輝顏色。

圖3：全彩聚合物長余輝材料體系的構建

應用探索

  由于所得的材料是水溶性的，并且具有長余輝和顏色可調的多重性質，作者把這類材料用作可打印的RGB安全墨水，通過噴墨打印等方式制備得到許多精美的安全防偽圖案（圖4）。

圖4：全彩聚合物長余輝體系的安全打印應用

  原文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abk2925