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  陽光驅動的氫氣生產是一種可將間歇性太陽能直接轉換為可儲存氫燃料的可持續方法。光電化學（PEC）水分解池集成了太陽能收集（半導體）和水電解（催化劑）單元，是一種創新的氫氣生產設備。到目前為止，各種可見光響應無機光電陰極（硅、金屬氧化物、金屬硫化物等）已經被普遍報道。然而，調節它們帶隙/能帶位置的困難、昂貴的貴金屬共催化劑（例如Pt）的參與和嚴重的光致腐蝕嚴重阻礙了這些無機光電陰極對光電氫析出反應的實際應用。與傳統的無機半導體相比，合成有機半導體具有可調的帶隙大小/能帶位置，并在分子水平上具有可設計的催化活性中心。但是，由于它們帶隙與太陽光譜的不匹配和極度緩慢的析氫動力學，適用于光電水還原的有機光電陰極的探索遠遠落后與無機光電陰極。

圖一. a) pDET/Cu的合成示意圖。b) 不同CAPs的光捕獲邊緣的示意圖。c) 不同CAPs的能帶位置示意圖。

  近日，德累斯頓工業大學（TUD）馮新亮教授與西北工業大學(NPU)張健教授團隊通過分子工程策略同時調節共軛炔聚合物（CAPs）的光學和催化性能，以構建高性能光電陰極并將其應用于光電水還原。

  該策略通過從非極性苯基到極性噻吩基的芳香族共軛炔聚合物單體定制，使生長在銅基底上聚（2,5-二乙炔基噻吩并[3,2-b]噻吩）薄膜（pDET/Cu）的光捕獲邊緣延展至600nm（對應于2.17eV的光學帶隙）。在AM 1.5G照射下，pDET / Cu在0.3 V（相對于標準氫電極）下顯示出~370μA cm^-2的光電流密度。該性能優于迄今為止所有無共催化劑的有機光電陰極（1-32 μA cm^-2），并可以和許多無機光電陰極，例如Cu₂O， NiO， CuInS₂，和WSe₂ 相比較。結構表征，原位電化學-拉曼光譜和密度泛函理論（DFT）計算表明，與苯基相比，含噻吩的CAP單元明顯拓寬了共軛炔聚合物的光捕獲，加快了其電荷分離/轉移過程。并可以將其所含碳碳三鍵轉變為具有高度活性的氫析出反應的活性中心。這種合成共軛聚合物的分子工程策略不僅有助于開發高性能的有機光電水分解電極，并且有望用于CO₂還原，N₂還原和人工光合作用等光電催化過程。

圖二. a) 有光照和無光照條件下不同CAPs的極化曲線。b) 在0.3 V（相對于標準氫電極）電位下不同CAPs的光電流-時間曲線。c)  在594nm激光下, 2176, 2054, 1916 and 1937 波數處，pDET的電位依賴拉曼差譜。d) 不同CAPs碳碳三鍵區域的電位依賴拉曼差譜。

  相關結果以VIP研究論文的形式發表在Angewandte Chemie International Edition 上，文章的第一作者是德累斯頓工業大學的孫瀚君博士，Ibrahim Halil ?ner博士研究生，張濤博士和斯坦福大學的王濤博士。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201904978