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  近日，江蘇科技大學施偉龍/郭峰副教授課題組在《Chemical Engineering Journal》期刊上發表了論文題為“Photothermal effect of carbon dots for boosted photothermal-assisted photocatalytic water/seawater splitting into hydrogen” （doi:10.1016/j.cej.2022.139834）。本文采用簡單的水熱煅燒法合成了碳點修飾的空心管狀聚合物氮化碳（CDs/TCN）復合光催化劑，并實現在純水/海水中高效的光熱輔助光催化分解水產氫。在復合材料中，碳點（CDs）作為光誘導熱源促進空心管狀氮化碳（TCN）中光生電子轉移，TCN的空心管壁作為熱阻減少熱損失。

  碳材料，特別是與半導體結合的碳點（CDs），由于其具有較強的光吸收能力、上轉換光致發光特性、低毒性和高穩定性，常被用于修飾半導體，在光催化領域得到了非常廣泛的研究。除此以外，CDs還具有優異的光熱轉換特性，近年來在醫學領域得到了廣泛的研究。然而，很少有研究討論在光催化體系中碳點的光熱效應在CDs和半導體界面間電荷傳輸過程中的影響。

  基于此，該課題組通過一種簡單的水熱和煅燒兩步方法形成碳點修飾的空心管狀聚合物氮化碳（CDs/TCN）復合材料并探究其光熱輔助光催化分解純水/海水產氫機理。首先研究了在300 W氙燈輻照條件下TCN和CD/TCN復合材料在室溫下的析氫曲線。如圖1a所示，純相TCN具有光催化活性，隨著輻照時間的增加，產氫量逐漸增加。并且，所有負載了CDs的樣品相比于原始TCN都展示出更高的光催化產氫活性，其中CDs/TCN-3.5%表現出最佳。這是由于CD能夠增加TCN表面的活性位點，促進載體分離和轉移。光催化分解水反應樣品的產氫速率如圖1b所示，最高的為CDs/TCN-3.5%，達到12.94 mmol g^-1 h^-1，約為TCN的1.53倍。在海水中，光催化劑的光催化活性變化不大（圖1c,d）。TCN和CDs/TCN-3.5%在不同溫度條件下表現出不同的光催化活性，且隨著環境溫度的降低而降低，說明溫度參數在該體系中起著一定的作用（圖2a, b）。利用紅外熱成像攝像機記錄了光催化水裂解反應過程中的液體溫度變化（圖2c）。CDs/TCN-3.5%光催化水裂解系統的液體溫度在照射2小時后從8.5增加到40.5 ℃，表明CDs/TCN-3.5%光催化劑較強的光熱效應導致溶液溫度升高。并且，光催化劑在海水中展示與水中相似的溫度與活性變化趨勢（圖2d-f）。如圖3a所示，所有樣品的N₂吸附-解吸等溫線均為典型的IV型，具有H3滯后回線，說明樣品中存在孔隙。得益于多孔空心管狀結構，TCN和CDs/TCN的比表面積均高于CN（32 m² g^-1）。此外，在CDs/TCN復合材料中引入CDs可以進一步增加TCN的比表面積，為反應提供更多的活性位點，促進光催化活性。雖然CDs/TCN的比表面積比TCN大，但這并不是其光催化活性較高的全部原因。因此，探討了CDs的光熱效應對TCN中光生載流子的分離和轉移的影響（圖3b-d）。與純TCN相比，CDs/TCN-3.5 % RT的PL信號下降，說明CDs的負載有利于光激發載流子的分離。與CD/TCN-3.5% RT相比，CD/TCN-3.5% 50℃的PL信號下降幅度更大，說明溫度的升高可以進一步提高電荷分離效率。不同溫度下的光電流響應曲線和電化學阻抗譜（EIS）再次得到了同樣的結論。基于以上分析，圖4展示了利用CDs/TCN光催化劑進行光熱輔助光催化制氫的可能機理。在陽光照射下，TCN可以被激發產生光誘導電子和空穴，并分別位于CB和VB上。在CDs的光熱效應的輔助下，CDs/TCN復合體系的溫度得到提高，有利于電子的分離和轉移。此外，TCN的空心管狀結構的保溫效果可以有效地降低熱損失。同時，由于光誘導電子轉移特性，TCN中CB處的電子迅速轉移到CDs中，并最終被水中的H⁺捕獲生成H₂。TCN的VB上的空穴在溶液中被TEOA氧化，從而進一步抑制了電荷的重組。 

圖1 光催化劑的光催化產氫性能 

圖2 光熱效應對的光催化產氫性能的影響 

圖3光催化劑的比表面積以及光生載流子分離和轉移速率 

圖4 CDs/TCN光催化劑的光熱輔助光催化分解水產氫機理

  文章鏈接：https://doi. org/10.1016/j.cej.2022.139834

作者簡介

  施偉龍 華中科技大學博士，鄭州大學博士后，現任江蘇科技大學副教授，碩士生導師，中國感光學會光催化專業委員會會員，江蘇省復合材料學會會員，江蘇省環境科學學會會員，江蘇省材料學會會員。主要從事碳基（碳點、氮化碳）復合光催化材料的設計、構筑以及光催化性能（降解、分解水制氫及防腐）等方面的研究工作。相關工作發表在Appl. Catal. B: Environ., J. Mater. Chem. A, Chem. Eng. J., ACS Appl. Mater. Inter., J. Hazard. Mater., Sep. Purif. Technol., Inorg. Chem. Front., J. Mater. Chem. B., Appl. Surf. Sci., J. Alloy Compd.等高水平雜志。截止目前，共計以第一作者或通訊作者發表81篇SCI收錄論文，其中一區SCI論文38篇（影響因子≥10的14篇），二區論文24篇，ESI高被引論文22篇，ESI熱點論文12篇，1篇獲得Inorganic Chemistry Frontiers期刊2020年度最佳論文，H-index 46。榮獲國際復合材料“最佳研究者”獎，受理發明專利2項。入選2022年全球前2%頂尖科學家榜單（World’s Top 2% Scientists 2022）, 現主持國家自然科學基金青年、江蘇省“雙創博士”、“科技副總”人才項目、河南省博士后科研項目啟動資助、河北省水資源可持續利用與開發實驗室開發基金、江蘇省產學研項目等10余項。此外，擔任《Frontiers in Chemistry》、《Catalysts》客座主編、《Photocatalysis and Photochemistry》青年編委以及《Applied Catalysis B: Environmental》、《ACS Catalysis》、《Journal of Hazardous Materials》、《Journal of Alloys and Compounds》、《Separation and Purification Technology》等十余個國際Top期刊審稿人。

  郭峰 民盟盟員，博士，現任江蘇科技大學副教授，碩士生導師，中國感光學會光催化專業委員會會員，江蘇省環境科學學會會員, 新加坡維澤專家庫（VE）材料科學專家委員會會員。長安大學市政工程專業博士畢業，獲工學博士學位。主要從事g-C3N4基復合光催化材料的設計、構筑以及光催化性能等方面的研究工作。主持國家自然科學基金項目，江蘇省青年基金項目，江蘇省“青藍工程”優秀骨干教師人才項目，校級深藍杰出人才項目, 河北省水資源可持續利用與開發實驗室開發基金，江蘇省產學研項目等10余項。近年來，共計以第一作者或通訊作者發表80篇SCI收錄論文，其中一區SCI論文38篇（影響因子≥10的 12篇），二區論文16篇，ESI高被引論文19篇，ESI熱點論文5篇，1篇獲得Inorganic Chemistry Frontiers期刊2020年度最佳論文，榮獲國際學術獎“最佳研究者”獎，H-index 44，國家授權發明專利3項。入選2022年全球前2%頂尖科學家榜單（World’s Top 2% Scientists 2022）、江蘇省“科技副總”、鎮江市“出彩教育人”、校“優秀教師”、本創“優秀指導教師”、省級競賽“優秀指導教師”等稱號，相關工作發表在《Applied Catalysis B: Environmental》、《Chemical Engineering Journal》、《Journal of Hazardous Materials》、《Applied Surface Science》、《Journal of Alloys and compounds》、《Separation and Purification Technology》等高水平雜志。此外，擔任《Frontiers in Chemistry》客座主編以及《Journal of Hazardous Materials》、《Journal of Alloys and Compounds》、《Separation and Purification Technology》等十余個國際期刊審稿人。