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  兼具高韌性和高強度的機械性能優良的水凝膠在可穿戴電子產品、生物工程以及三次采油等眾多領域都備受青睞。然而，同時實現這兩種性能是一項重大挑戰，因為通常認為韌性和強度在材料中是相互排斥的。提高強度通常需要更密集的交聯網絡，但這往往會導致延展性和韌性降低，這使得在單一共價交聯的聚丙烯酰胺（PAAm）網絡中同時實現高強度和高韌性頗具挑戰性。

  近日，四川大學高分子科學與工程學院吳錦榮教授、鄭靜副教授團隊報道了一種具有非固定化學交聯點網絡和瞬態纏結網絡并存的 PAAm水凝膠。在這項工作中，研究人員通過乙烯基化大分子交聯劑代替傳統化學交聯劑N,N-亞甲基雙丙烯酰胺（MBA），在引入化學交聯的同時，形成大量的懸垂鏈，這些懸垂鏈可互相耦合，形成大量的瞬態纏結點，在應變時發生滑移和解纏結，起到能量耗散的作用。同時化學交聯點存在于大分子交聯劑鏈上，可以隨著大分子交聯劑鏈的形變而調整位置，優化應力分布（圖1）。這項研究解決了單一共價網絡水凝膠的強度-韌性矛盾，系統研究了PAAm水凝膠網絡中纏結與交聯的貢獻，為開發強韌材料提供了新路徑。

  2026年3月5日，該工作以“Tough hydrogels enabled by transient entanglements”為題發表在《Nature Communications》上。文章的通訊作者為四川大學吳錦榮教授和鄭靜副教授。該研究得到華南理工大學華南軟物質科學與技術高等研究院張榮純教授的支持。該研究得到國家自然科學基金委，“十五五”國家科技重大專項的支撐。

圖 1 ∣ 三種類型的水凝膠的原理圖設計。a) 普通水凝膠、永久纏結水凝膠和瞬態纏結水凝膠的內部聚合物鏈排列方式。b) s瞬態纏結水凝膠網絡的局部結構式，其中大分子交聯劑用紅色表示，懸垂的 PAAm 鏈用藍色表示，交聯的 PAAm 鏈用綠色表示。（c-e）普通水凝膠 c）、永久纏結水凝膠 d）和瞬態纏結水凝膠 e）在變形時在小和大應變下所表現出的不同斷裂行為。f) 瞬態纏結水凝膠以及其他已報道的具有韌性的水凝膠的韌性（Γ，即斷裂能）與拉伸應變的Ashby圖。g) 帶有缺口的瞬態纏結水凝膠（缺口寬度約為樣品寬度的 80%）拉伸至 3500%的照片。

  為了驗證瞬時纏結網絡結構，研究人員進行了一系列測試。應力松弛出現時間依賴并達到平臺，平臺值G(t)/G₀用于表征永久交聯占比；在高含水條件下，PAAm 鏈間氫鍵貢獻被弱化，動態約束主要歸因于瞬態纏結；雙量子固體核磁（1H DQ NMR）在不同條件下呈現兩個特征峰，指示化學交聯網絡與纏結網絡的并存，并通過溶脹調控使纏結逐步解開來區分兩者來源。Mooney–Rivlin 分析給出 G_c與G_e兩個常數，分別對應永久交聯與纏結對彈性的貢獻，結果顯示纏結貢獻占主導；動態光散射的時間相關函數進一步表明瞬態纏結網絡尺度上具有更高均一性，并出現與纏結相關的慢弛豫模式。

圖2 網絡結構的表征。a) 不同交聯劑含量m的瞬態纏結水凝膠的歸一化應力松弛曲線，b) 溶脹比和交聯密度。b)中帶誤差棒的數據以平均值±標準差表示，n=3次重復。不同c)溶脹比和d)m值的瞬態纏結水凝膠的DQ曲線。e) 約化應力作為倒數拉伸比的函數，以及f,g)三種類型水凝膠對應的Mooney-Rivlin常數。f)中帶誤差棒的數據以平均值±標準差表示，n=3次重復。h) 三種類型水凝膠的靜態不均勻性，以及i)衰減時間分布函數G(Γ)。h)中帶誤差棒的數據以平均值±標準差表示，n=3次重復。

  得益于瞬態纏結在加載過程中持續“解纏—再分配”的耗能機制，所制備的單一共價網絡 PAAm 水凝膠在力學上實現了強韌協同：斷裂應變 5071%、斷裂強度 1.06 MPa、疲勞閾值 1968 J·m^-2，斷裂能約 6.0×10⁴ J·m^-2。進一步地，研究人員用強度–韌性標度關系展示三類網絡的差異：常規水凝膠呈現更強的強度–韌性沖突，而瞬態纏結水凝膠的沖突顯著減弱（標度指數更“平緩”），意味著在強度提高的同時韌性保持更穩定。為表征真正的抗疲勞能力，研究人員通過不同能量釋放率幅值下的裂紋擴展速率測定疲勞閾值，并在“疲勞閾值–斷裂能”Ashby 圖中與多類經典水凝膠體系對比。結果顯示：瞬態纏結水凝膠的疲勞閾值顯著高于天然橡膠、永久纏結水凝膠與常規水凝膠等參照體系，并優于多數已報道強韌水凝膠。除力學外，本研究還展示了瞬態纏結網絡帶來的界面優勢：由于表面富集的親水懸垂鏈，水凝膠表現出低摩擦系數，展現了瞬態纏結水凝膠在潤滑涂層領域的潛在應用。

圖3 力學性能的表征。a) 三種類型水凝膠的拉伸應力-應變曲線，瞬態纏結水凝膠為LMC-9.6-AAm-4.2。b) 帶缺口和無缺口水凝膠的力-位移曲線，以及c) 斷裂能與不同交聯劑含量和單體濃度n的關系圖。d) 三種類型水凝膠的兩組數據在強度與韌性平面上的分布。e) 水凝膠的疲勞閾值，由每加載循環的裂紋擴展與能量釋放率關系圖確定，以及f) 瞬態纏結水凝膠、其他已報道韌性水凝膠和天然橡膠的疲勞閾值與韌性的Ashby圖。(g-i) 不同交聯劑含量瞬態纏結水凝膠的拉伸應力-應變曲線g)及相應的拉伸強度和模量h)、斷裂應變和斷裂功i)參數。h)和i)中帶誤差棒的數據以平均值±標準差表示，n=3次重復。

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-026-70194-9