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  形狀記憶聚合物（SMP）在軟機器人和人造肌肉領域展現出廣闊的應用前景，但其適用性很大程度上受限于恢復起始溫度（T_on）的可調控性。目前，實現T_on區域化調節的主要策略包括組分調控、交聯密度控制或引入動態鍵等，但這些方法均存在一定局限性。例如：組分調控方法常導致界面模糊或較弱的界面結合；改變交聯密度方法在體系中殘留的未反應組分可能在外部刺激下引起性能劣化；而依賴于動態鍵的策略雖支持制造后編程，卻往往需要引入和移除復雜的催化體系，過程繁瑣。

  針對現有挑戰，哈爾濱工業大學劉宇艷教授/張東杰副教授團隊提出了一種新策略：基于互穿雙網絡中的聚合誘導相分離，實現形狀恢復起始溫度的區域化調控。該策略的核心在于，無需改變化學組成或交聯密度，僅通過調控雙網絡間的相結構即可實現性能定制。由于前驅體化學成分固定，材料的結構完整性得以保證，同時也避免了傳統區域化制備方法中常見的界面控制難題。基于此策略制備的纖維制動器，表現出高能量釋放效率（~96%），并能在60℃和120℃下呈現分級的雙級能量釋放行為。這項工作為智能驅動與能量管理器件提供了全新的材料設計思路，在軟體機器人、自適應系統等領域具有廣闊的應用前景。

  2026年1月4日，該研究以題為“Programmable Shape Recovery Onset Temperatures via Phase-Separated Dual-Network Polymers”的論文發表在《Advanced Functional Materials》上（DOI：10.1002/adfm.202526834）。文章第一作者是哈爾濱工業大學孫新超博士。該研究得到國家自然科學基金委的支持。

  互穿網絡形狀記憶材料體系通過差異化刺激觸發機制實現相分離程度可控調節（圖1）。當PU網絡交聯程度低時，PU網絡約束效應較弱，此時觸發PA網絡生長，鏈段排斥效應大于PU網絡約束效應，材料在微觀上形成較大尺度的相分離，材料的T_on表現出兩個網絡中剛性網絡（PU網絡）特性。隨著PU網絡熟化，PU網絡約束效應作用越來越強，材料受限聚合產生適中尺度的相分離程度，材料的T_on由剛性網絡和混合程度共同決定。PU網絡完全交聯后，強空間限制迫使PA網絡形成納米級相分離，此時材料的T_on由混合相決定。

  借助DLP光源可區域化照射特點，可將多種相結構尺度集成于同一材料中。所制備的雙形狀恢復溫度區域材料顯示出分階段恢復行為（圖2d），進一步通過控制t_PU和區域尺寸，可以解耦和獨立編程兩個關鍵的形狀記憶參數——恢復起始溫度和恢復率（圖2e-f）。其制備的纖維制動器實現了94%的能量固定率，在相同溫度下M1和M60纖維最大轉速速率存在4倍差距（圖3c），雙區域纖維制動器顯示出兩個明顯的扭矩上升階段（圖3f）。致動器的整體式結構解決了界面粘附失效問題，提升了操作可靠性。

圖1 通過聚合誘導相分離制備SMP的過程和機理

a–b. 聚氨酯網絡（a）與聚丙烯酸酯網絡（b）單體；c. 前驅體溶液；d–f. 不同聚氨酯反應時間（t_PU）下網絡的交聯狀態：較短（d）、中等（e）與較長（f）時間；g. 集成多尺度相結構的一體材料

圖2 單一試樣內的雙區域編程。

a–d. 集成M1與M60區域的試樣制備流程示意圖（a）、雙溫度形狀記憶行為（b）、過渡區表征（c）及形狀記憶性能（d）；e. M1與M60區域長度比例變化示意圖；f. 不同區域長度比例的雙區域材料形狀恢復率對比

圖3纖維致動器的性能表征

a–c. 纖維致動器的能量釋放過程（a）、圈數（b）及轉速（c）隨時間的變化關系；d–e. M1（d）與M60（e）纖維致動器在不同溫度下能量釋放過程中圈數的變化；f–i. 雙恢復起始溫度纖維致動器的扭矩-溫度關系（f）、雙階段能量釋放過程（g）、循環穩定性（h）及能量再分布過程（i）

  劉宇艷教授課題組長期從事智能材料研究與應用，主要包括：1.智能材料基礎研究，包括雙向形狀記憶聚合物合成（Chem. Eng. J., 2025, 524, 169166; Mater. Horiz., 2023, 10, 2464）、基于形狀記憶微陣列的動態浸潤與粘附調控（Adv. Funct. Mater., 2024, 34, 2312869; Sci. China Mater., 2022, 65(9): 2591; ACS Nano, 2020, 14, 14047; Adv. Mater., 2021, 33, 2001718; Angew. Chem. Int. Edit., 2018, 130, 3763）、形狀記憶智能制動器（Adv. Funct. Mater., 2025, 35, 2419520; Adv. Sci., 2023, 10, 2205428）、自修復防腐微膠囊（Compos. Sci. Technol., 2024, 255, 110699; Chem. Eng. J., 2024, 502, 157942）等。2.智能結構與應用，包括形狀記憶聚合物超材料（Chem. Eng. J.，2024, 491, 152106）、智能鎖緊/釋放裝置（https://app.gmdaily.cn/as/opened/n/af9ca247b5924fca96a7bff8a8055c35；Compos. Commun., 2024, 51, 102105; Compos. Commun., 2024, 50, 102031）等。3.先進功能材料，如MXene的制備及應用（Angew. Chem. Int. Ed., 2024, e202418420; Matter，2022, 5, 1042; Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 132, 14029）等。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202526834