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  在全球塑料污染日益嚴峻、“雙碳”戰(zhàn)略加速推進的時代背景下，高分子材料的可持續(xù)性已不僅是環(huán)境保護的迫切需求，更成為決定下一代智能軟材料能否真正走向?qū)嵱没c規(guī)模化的核心前提。作為一類巧妙融合液晶分子有序性與聚合物網(wǎng)絡彈性的智能軟材料，液晶彈性體（Liquid Crystal Elastomers,LCEs）憑借可編程形變、光/熱響應驅(qū)動等獨特能力，正迅速成為柔性電子、智能傳感、人工神經(jīng)元和軟體機器人等前沿領域的關鍵功能平臺。然而，傳統(tǒng)LCE依賴不可逆的永久共價交聯(lián)網(wǎng)絡來維持其結構完整性與響應性能，一旦成型，便難以重塑和回收。這意味著，越是精密復雜的LCE器件，越可能淪為難以降解的高分子廢棄物。因此，在不犧牲其多功能特性的前提下，構建可循環(huán)的LCE體系，開辟一條“用之能智、廢之可歸”的材料新路徑，已成為推動下一代智能軟材料邁向綠色制造與循環(huán)經(jīng)濟的關鍵挑戰(zhàn)。

  近年來，面向多功能集成與可持續(xù)發(fā)展的雙重需求，北京化工大學郭金寶教授研究團隊持續(xù)致力于開發(fā)兼具智能響應性與環(huán)境適應性LCEs。研究團隊近期提出一種基于雙動態(tài)共價網(wǎng)絡的液晶彈性體回收新策略：通過在交聯(lián)網(wǎng)絡中協(xié)同引入亞胺鍵與硼氧烷鍵，構建具有雙重動態(tài)特性的可重構體系。得益于兩類動態(tài)鍵在溫和條件下的協(xié)同交換行為，該材料可在40℃ 下 10 分鐘內(nèi)完成形狀編程，并在相同溫度下1小時內(nèi)實現(xiàn)高效再加工，顯著降低了傳統(tǒng)熱重塑對液晶有序結構的破壞風險。尤為關鍵的是，該體系突破了現(xiàn)有LCE回收策略的局限——無需將網(wǎng)絡徹底解聚為單體，而是利用硼氧六環(huán)結構在室溫下的可逆解離，直接生成可溶、可再交聯(lián)的低聚物。這一路徑規(guī)避了單體回收中對高純度分離、嚴格結構匹配及多步再聚合的依賴，大幅簡化了化學回收流程，同時賦予分子設計更高的自由度。基于此，回收所得低聚物可在環(huán)境條件下重新加工為驅(qū)動器、纖維和圖案多種功能形態(tài)，實現(xiàn)“廢材—新材料”的轉(zhuǎn)化。更重要的是，亞胺與仲胺結構賦予材料本征簇發(fā)光特性，使其在紫外光下可通過熒光實現(xiàn)混合廢聚合物中的直接識別與分選。這一熒光輔助回收機制，為復雜塑料混合物中目標高分子的選擇性分離與循環(huán)利用提供了新思路。

  2026年1月10日，該工作以“Toward Recyclable Liquid Crystal Elastomers Enabled by Imine–Boroxine Dual Dynamic Covalent Bonds for Multi-Form Sustainable Applications”為題發(fā)表在Advanced Functional Materials上。文章第一作者為北京化工大學材料科學與工程學院博士生黃志博，通訊作者為北京化工大學材料科學與工程學院郭金寶教授。

圖1 .（a）傳統(tǒng)LCE的兩類主流回收路徑：聚合物–聚合物機械再加工（路徑1）與聚合物–單體化學回收（路徑2）；（b）本研究中開發(fā)的LCE-IB的雙路徑回收策略：溫和條件下的機械再加工（路徑1）與聚合物–低聚物化學回收（路徑2）；（c）可閉環(huán)回收LCE-IB網(wǎng)絡的設計與作用機制；（d）基于本征熒光輔助分選，LCE-IB可循環(huán)再加工為多種功能形態(tài)。

  通過兩步反應成功制備了含亞胺鍵與硼氧烷鍵的雙動態(tài)共價液晶彈性體（LCE-IB），并構建了僅含單一動態(tài)鍵的對照體系。系統(tǒng)的結構表征與熱分析結果表明，雙動態(tài)網(wǎng)絡實現(xiàn)了有效交聯(lián)，同時材料保留典型的液晶相行為。值得注意的是，材料展現(xiàn)出源于亞胺及仲胺聚集態(tài)的本征簇發(fā)光特性，且在環(huán)境條件下具有優(yōu)異的熒光穩(wěn)定性，為其在回收過程中的可視化識別奠定了材料基礎。

圖2 (a) 雙動態(tài)共價 LCE-IB（左圖）的結構對比，其包含亞胺鍵和硼氧烷鍵，而單動態(tài)共價 LCE-I（右圖）僅包含亞胺鍵。(b) LCE-IB 的傅里葉變換紅外光譜。(c) LCE-I 的傅里葉變換紅外光譜。(d) LCE-IB 在第二次加熱循環(huán)過程中的 DSC 曲線。(e) 不同激發(fā)波長（Ex）下 LCE-IB 的熒光光譜。(f) 將 LCE-IB 存放在常溫環(huán)境中不同天數(shù)后（在 365 納米處激發(fā)）的 LCE-IB 的熒光光譜。

  基于雙動態(tài)共價鍵的LCE-IB可在40°C、10min的溫和條件下高效完成液晶取向編程，并展現(xiàn)出高達31%的可逆驅(qū)動應變與優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。相比單一動態(tài)鍵網(wǎng)絡，該體系顯著降低了編程溫度，有效規(guī)避了在液晶相轉(zhuǎn)變溫度以上操作所導致的材料斷裂風險。應力松弛、動態(tài)力學分析、DFT計算和變溫FTIR結果共同表明，亞胺鍵與硼氧烷鍵通過B–N配位誘導的結構協(xié)同，在溫和條件下顯著加速動態(tài)交換并促進網(wǎng)絡重排，是實現(xiàn)溫和編程與高效再加工的核心機制。

圖3 （a）LCE-IB的可逆驅(qū)動性能；（b）LCE-IB 的可逆驅(qū)動循環(huán)；（c）LCE-IB與LCE-I在固定編程時間（10 min）下，驅(qū)動應變隨編程溫度的變化；（d）LCE-IB與文獻報道的其他動態(tài)共價LCE體系在編程溫度與時間上的對比；（e）LCE-IB與LCE-I在40?°C下的應力松弛行為；（f）LCE-IB的動態(tài)力學分析結果；（g）LCE-IB中動態(tài)交聯(lián)點的DFT優(yōu)化分子構型；（h）LCE-IB的變溫紅外光譜。

  LCE-IB憑借其室溫下高效的動態(tài)鍵交換能力，實現(xiàn)了無需催化劑的層間自組裝，所得組裝膜可承載超過自身重量2600倍的載荷，并可通過本征熒光實現(xiàn)損傷可視化。進一步，基于該策略可在室溫下模塊化構筑U形、波浪狀及仿花型雙層驅(qū)動器，其形變行為由單疇/多疇區(qū)域的熱響應差異驅(qū)動。相較于單一動態(tài)網(wǎng)絡LCE-I在相同條件下幾乎無粘附的表現(xiàn)，LCE-IB的雙動態(tài)共價體系顯著提升了界面融合效率，為在溫和、無催化劑條件下構建復雜驅(qū)動器提供了一條高效的路徑。

圖4 （a）兩條LCE-IB帶在室溫下經(jīng)過24小時后成功組裝成一個整體；紫外光下可直觀識別潛在損傷；組裝后的樣品可提起50g重物（為其自身重量的2600余倍）；（b）LCE-IB薄膜經(jīng)無催化劑重新組裝后的力學性能恢復率；（c）雙層LCE-IB驅(qū)動器的結構設計示意圖及熱致彎曲形變機制；（d）LCE-IB薄膜組裝方式示意圖（左）及所制備的多種構型驅(qū)動器在可見光與紫外光下的實物照片（右）

  LCE-IB在僅40°C、1h的溫和條件下即可通過微量水輔助實現(xiàn)高效再加工，所得再生膜與原始膜保持一致的化學性，并能重新構筑具有可逆驅(qū)動功能的雙層驅(qū)動器。其拉伸強度略有提升，力學性能恢復良好。相比之下，單一動態(tài)網(wǎng)絡LCE-I即使在90°C下長時間處理亦難以形成連續(xù)薄膜，凸顯LCE-IB中雙動態(tài)鍵協(xié)同交換在實現(xiàn)機械再加工中的關鍵作用，為可持續(xù)智能軟材料的循環(huán)制造提供了切實可行的解決方案。

圖5 （a）網(wǎng)絡中亞胺鍵與硼氧烷鍵的動態(tài)交換機制示意圖；（b）回收過程展示：碎片原料（左）經(jīng)40°C重物壓1小時后重構成完整薄膜（右）；（c）基于再加工LCE-IB薄膜制備驅(qū)動器的流程示意圖（左）及驅(qū)動器在可見光與紫外光下的工作狀態(tài)照片（右）；（d）原始LCE-IB薄膜與再加工樣品的紅外光譜對比；（e）原始與再加工LCE-IB薄膜的應力–應變曲線對比。

  LCE-IB可通過本征簇發(fā)光實現(xiàn)混合塑料廢料中的熒光識別與精準分選，并在室溫下利用硼氧烷鍵的可逆解離快速溶解為低聚物溶液，進而重構成薄膜、纖維及熒光圖案多種功能形態(tài)，其化學結構與力學性能在化學回收后得到有效保持。這種“熒光識別–室溫解聚–多形重構”一體化策略，為復雜廢棄物中智能高分子的選擇性回收與可持續(xù)利用提供了可行路徑。

圖6 （a）上：LCE-IB在混合塑料中通過本征熒光實現(xiàn)識別分選，并經(jīng)室溫溶解-再成膜完成化學回收的實物照片；下：化學回收過程中LCE-IB網(wǎng)絡結構演變的示意圖；（b）原始LCE-IB薄膜與化學回收所得溶液的紅外光譜對比；（c）原始LCE-IB薄膜與化學回收樣品的應力-應變曲線對比；（d）回收LCE-IB纖維及其功能展示：上左為纖維制備示意圖；上右為由回收纖維編織的織物圖案（日光下可見，紫外光下熒光）；下圖為基于回收纖維構筑的驅(qū)動器實物照片；（e）回收LCE-IB溶液的直寫加工：上圖為溶液直寫過程示意圖；下圖為所制備“LCE”和“BUCT”圖案在日光與紫外光下的效果。

  原文鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202527532