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  環氧樹脂膠黏劑在電子電器、航空航天、海洋船舶等方面具有重要應用價值，然而，傳統環氧樹脂固有的脆性、不可回收性和環境不穩定性使其膠黏劑發展受到了嚴重限制。此外，常規膠黏劑的不可逆性使拆卸、維修和回收變得困難，從而導致了資源浪費、使用成本高等問題。因此，在不犧牲粘結強度的情況下提高環氧樹脂的韌性并賦予其可回收性，在環氧基膠黏劑領域仍然具有挑戰性。

  為解決這一問題，近期，南京理工大學傅佳駿團隊設計了一種具有剛性共價鍵錨點和動態B–N配位滑塊的“滑輪結構”固化劑。這種獨特的交聯點能夠在保持網絡結構完整性和堅固性的同時實現高效的能量耗散(圖1)。基于該結構的環氧樹脂(BO2-EL1)表現出了優異的機械性能，其拉伸強度和楊氏模量分別達到67.78 MPa和2.08 GPa，可媲美商用環氧樹脂。此外，基于B-N配位作用的新型交聯結構顯著增強了BO2-EL1的韌性(4.63 MJ m^-3)，遠遠超過了傳統的剛性環氧（圖2）。該工作進一步實現了無溶劑原位固化方式，制備出具有優異粘結強度(16.74 MPa)和韌性的環氧膠黏劑。該膠黏劑表現出優異的可逆粘結-脫粘性能和長期環境穩定性，即使在-196℃下也能保持高于10 MPa的粘結強度（圖5）。

  相關成果以“Ultra-Robust and Tough Epoxy Resin Enabled by Pulley Mechanism-based Curing Agent for Strong and Reversible Adhesion”為題，發表在《Advanced Functional Materials》期刊上，南京理工大學化學與化工學院青年教師趙梓含和碩士研究生周英鵬為共同第一作者。

圖1 基于分子“滑輪”結構的環氧樹脂內部網絡結構。

圖2 環氧樹脂材料的力學性能。

  由于環氧樹脂網絡可與粘結基底表面的末端羥基或金屬元素形成氫鍵、配位鍵和硼酸酯鍵，BO2-EL1膠黏劑在鋼板上表現出優異的粘結性能，其粘結強度為16.74 MPa，粘結功為5.71 N·mm^-1。同時，該環氧膠黏劑對銅、鐵和鋁板的粘結強度也異常優異，分別為16.36 MPa、13.88 MPa和12.91 MPa。在低溫下，由于聚合物鏈的流動性受到限制，分子間相互作用減弱，導致大多數膠黏材料變脆，粘結性能進一步降低。然而，由于“滑輪機制”包含有效增韌環氧樹脂的雙重能量耗散效應，該工作所開發的膠黏劑可以避免低溫條件下的過度收縮，即使在聚合物鏈凍結時也能保持原有的界面相互作用和較高的粘結強度。當用BO2-EL1膠黏劑粘合的鋼板在液氮(-196°C)中浸泡后，其仍保持了不低于8.95 MPa的粘結強度，仍然優于大多數傳統膠黏劑，證明了其優異的低溫粘結性能（圖3）。利用聚合物網絡中硼酸酯鍵和氫鍵的熱可逆性質，BO2-EL1環氧樹脂膠黏劑實現了可控剝離脫粘性質，提供了一種簡單高效的用于無損部件替換的按需脫粘工藝，網絡內部動態鍵同時賦予了膠黏劑重復脫粘-粘結能力，進行10次剝離-再粘結循環后，其粘結強度仍保持高達14.14 MPa。除此以外，該膠黏劑能夠在不同的基底上進行化學回收，多次化學回收后粘結強度保持在9.43 MPa以上（圖4）。

圖3 環氧樹脂膠黏劑的粘結機理及粘結強度。

圖4 環氧樹脂膠黏劑的可控熱脫粘-再粘結性質及化學回收性。

  總之，該工作設計合成了一種具有高效能量耗散作用的“滑輪結構”固化劑，基于其可逆“滑動端”和剛性“固定錨端”的協同作用，制備得到了可媲美商用環氧樹脂力學性能的新型堅韌環氧樹脂材料。同時，該環氧基膠黏劑表現出優異的環境穩定性、可回收性和可再加工性，解決了傳統膠黏劑不可逆的難題及其在極端環境下(如超低溫)易脫粘的現象。這種分子滑輪策略平衡了環氧樹脂的傳統強度-韌性-可回收性矛盾，為航空航天、低溫工程和可回收復合材料等領域的下一代可持續膠黏劑提供了新的設計理念。

  文章鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202517052