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  隨著柔性電子技術的快速發展，對透明、耐熱、機械強度高的基底材料需求日益增長。然而，現有無色聚酰亞胺材料在性能調控上仍面臨顯著挑戰。現有分子設計策略（如引入大位阻取代基、氟原子或脂肪環結構）雖可有效抑制電荷轉移復合物（CTC）效應，卻往往以犧牲玻璃化轉變溫度（T_g）或增加熱膨脹系數（CTE）為代價，導致材料難以承受高溫工藝（如濺射、蒸鍍），制約其在折疊顯示、可穿戴設備等高端柔性電子領域的應用。

圖1 含吡啶結構的新型二胺單體、聚酰亞胺以及無色聚酰亞胺復合薄膜的制備

  近期，華南理工大學前沿軟物質學院（華南軟物質科學與技術高等研究院）王林格教授團隊受珍珠母層中有機-無機配位結構增強材料性能啟發，提出并實現了一種結合分子工程與金屬配位的新策略，成功開發出一類兼具高透明性和高穩定性的無色聚酰亞胺復合薄膜。研究團隊設計合成了六種含吡啶結構作為配位點的芳香二胺單體（圖1a），與六氟二酐（6FDA）聚合，構筑主鏈剛性可調的無色聚酰亞胺（圖1b）。通過精細調控取代基的空間位阻和電負性，實現對分子鏈構象和CTC形成的有效調節，從而調控無色聚酰亞胺薄膜性能（圖2）。在此基礎上，進一步引入Zn2?構建動態N—Zn—N配位網絡（圖1c）。相關結構經X射線光電子能譜（XPS）、紅外光譜（FTIR）及密度泛函理論（DFT）輔助的靜電勢分布與配位構型計算證實，Zn2?可穩定配位于吡啶氮原子上（圖3），從而在聚酰亞胺分子之間形成有效的鏈間連接與增強作用。該復合結構賦予材料卓越的性能協同性，在保持優異光學性能的同時，顯著提升了熱力學與機械性能（圖3）。當鋅離子與二胺的摩爾比為0.2比1時，所得復合薄膜達到最佳性能，在保持89.3%的光學透過率前提下，T_g提升至338.5 °C（提升了16.6%），熱膨脹系數降低至45.8 ppm K?1（降低了20.6%），拉伸強度提高至138 MPa（提升了46.8%）。該高性能CPI復合膜成功應用于多種柔性電子器件：包括快速響應、耐彎折的柔性壓阻傳感器和穩定發光的柔性ACEL器件（圖4）。Zn2?的加入不僅構筑仿生配位網絡結構，還兼顧光學均勻性與生物安全性（圖3h），為新一代柔性器件基材設計提供了仿生策略的新范式。該研究以“Nacre-Inspired Coordination Networks for Transparent, Ultra-Stable Polyimide Films in Flexible Electronics”為題，發表在《Advanced Functional Materials》期刊上（Adv. Funct. Mater. 2025, e13521），文章第一作者為華南理工大學前沿軟物質學院博士研究生高艷雨。

圖2 六種無色聚酰亞胺薄膜的光學、熱以及機械性能表征

圖3 復合薄膜的Zn2?配位構筑機制以及光學、熱學、機械性能表征

圖4 復合薄膜應用于高性能柔性電子器件的結構與功能演示

  該工作是團隊近期關于高性能無色聚酰亞胺薄膜構筑的又一重要進展。傳統CPI材料因CTC效應難以兼顧透明性與熱穩定性，團隊結合芳香骨架調控、側基電子效應與動態金屬配位等多重策略，初步打破了性能間的平衡限制。在此前的研究中，團隊已在無色聚酰亞胺材料方面取得一系列成果，包括利用取代基調控、構建不對稱結構、剛性非共平面結構設計等手段，調控CPI的光學、機械和熱性能（ACS Applied Materials & Interfaces 2024, 16 (36), 48005?48015）。此次研究在結構創新的基礎上，通過仿生Zn2?配位進一步引入“配位增強理論”，不僅強化了CPI材料的多性能協同，更實現了器件的集成應用驗證，展示了薄膜的實用潛力。為柔性電子領域高性能基材的設計提供了新路徑。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202513521