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  高分子軟材料通常不能兼具低遲滯與強粘接。例如，PDMS等橡膠具有高度的可拉伸性和彈性，但它們不具有粘性；壓敏膠具有顯著的黏彈性。然而，很多工程應用要求高分子軟材料同時具備低遲滯與強粘接；例如，柔性折疊屏由于軟材料黏彈性在疲勞彎折工況下產生折痕、脫粘、斷裂等失效問題。低遲滯與強粘接之間的矛盾使得軟材料在很多新興技術中應用與發展受到了限制。

  近期，南方科技大學的楊燦輝教授團隊報告了一種制備超彈性和強粘接聚合物網絡的通用方法，這種兼具超彈性和粘性的聚合物網絡被稱為超彈膠（hyperelastic adhesives，HEAs）。HEAs由黏彈性粘合表面和超彈性非粘合本體組成，其中前者的剛度遠小于后者。研究人員通過協調聚合動力學和氧的自由基淬滅來構建聚合相圖，揭示了從黏彈性強粘接聚合物網絡到超彈性強粘接聚合物網的轉變的標度律。用非均相聚丙烯酸丁酯-丙烯酸共聚物網絡驗證了該方法，實現了遲滯<5%和300 J/m²的粘附能。理論分析和實驗結果表明，在臨界厚度（即fractoadhesive length，斷裂特征長度）以下，HEAs的粘附能-厚度關系是非線性的，這與均勻聚合物網絡中的線性關系不同。演示了HEAs作為軟機器人的粘貼式抗疲勞應變傳感器和電子皮膚的強粘接彈性基底。

圖1HEA的力學原理與合成策略

  超彈性和粘附性的結合使HEA在新興技術中具有吸引力。例如，HEA可以用作可變形基板（如手腕上的人體皮膚）上功能層（如電子設備）的可靠平臺（圖1a）。在手腕的屈伸過程中，HEA使功能層牢固地錨定在皮膚上，同時保持穩定的性能。從結構上講，HEA包含一個異質結構，由粘合層和超彈性層組成（圖1b）。粘合劑層與長鏈交聯松散，或與大量懸掛鏈交聯不良。通過靜力學的力平衡分析，認為梯度表面層的響應可以等同于一個均勻層（圖1c），該均勻層的厚度可以通過控制氧氣阻聚自由基聚合過程中的氧氣擴散的深度來確定（圖1d），通過深入探究氧氣阻聚動力學中的聚合時間以及HEA總厚度的冪律關系得到聚合相圖，分析聚合相圖非均相聚合物網絡可以是HEA，具有適當定制的粘合劑層和超彈性層的機械和幾何性能（圖1e）。

圖2（P（BA-co-AA））聚合物網絡超彈性的表征

  研究人員選擇丙烯酸丁酯（BA）和丙烯酸（AA）作為單體，聚乙二醇二丙烯酸酯（PEGDA）作為交聯劑，2-羥基-2-甲基丙苯酮（I-1173）作為引發劑（圖S4）合成聚丙烯酸丁酯-丙烯酸共聚物（P（BA-co-AA））網絡。氧氣暴露時間和氧氣濃度是影響機械性能的兩個關鍵因素。首先研究氧氣暴露時間的影響。由于氧氣在聚合過程中起著重要作用，但在固化聚合物網絡后影響可以忽略不計，因此固化時間為氧氣擴散和抑制設定了必要的時間窗口。通過改變引發劑濃度來調整固化時間，同時將氧氣濃度固定在21%（即在開放環境中）。研究人員進行了原位光流變測量，以研究固化時間隨引發劑濃度CPI的變化（圖S5）。數據很好地符合（圖2a）。

  使用均勻的超彈性本體P（BA-co-AA）網絡進行了一個加載-卸載張力循環，以研究模量E₂和滯后α₂隨引發劑濃度的變化（圖2b）。E₂與引發劑濃度有關，因為（圖2c）。在空氣（21%氧氣）中合成了300μm厚的異質P（BA-co-AA）網絡，并研究了模量E_total和滯后α總量隨引發劑濃度的變化（圖2d）。HEA總體模量E_total隨引發劑濃度變化，（圖2e）。當引發劑濃度為0.54 M時，超彈性均勻P（BA-co-AA）網絡和非均勻P（BA-co-AA。E₂和E_total均被確定為在5%應變范圍內通過線性擬合相應載荷曲線數據獲得的斜率。

  在實驗中，他們將5%設置為HEA低滯后的臨界值，因為常用的彈性硅彈性體PDMS（Dow Coming, Sylgard 184, 10:1）在相同的測試條件下表現出7%的滯后，而超彈性體本體表現出4%的滯后。

圖3（P（BA-co-AA））聚合物網絡粘接性能的表征

  研究人員將粘合劑表面粘附到丙烯酸酯基材上，另一個表面粘附到柔軟且不可拉伸的背襯上（圖3a）。剝離力-位移曲線如圖3b所示。還繪制了超彈性塊體的剝離力-位移曲線。圖3c比較了HEA和超彈性塊體的粘附能。當樣品的厚度小于斷裂粘結長度時，會出現大規模的非彈性，斷裂過程區會在整個厚度范圍內擴展。在這種情況下，由于有效斷裂過程區增加，粘附能隨著厚度的增加而增加。當樣品的厚度大于斷裂粘結長度時，存在小規模的非彈性，斷裂過程區小于厚度。在這種情況下，由于即使厚度增加，有效斷裂過程區也是恒定的，因此粘附能趨于平穩。研究了當厚度低于斷裂粘合長度時HEA與均勻超彈性本體聚合物的粘合能-厚度關系（圖3d-e）。通過調整化學成分，如AA的含量，可以顯著提高HEA的粘附能。

圖4HEA的應用展示

  在需要柔性可拉伸材料與目標基材實現牢固錨定，同時要求材料具備一致可逆變形能力的應用場景中，HEA充分展現出其獨特優勢。HEA的應用在需要柔軟和可拉伸材料牢固地錨定在目標基材上并一致和可逆地變形的情況下特別有利。研究人員首先演示了離子HEA作為軟機器人的粘貼式軟電容應變傳感器的應用。通過將雙（三氟甲磺酰基）酰亞胺鋰（LiTFSI）摻入聚合物基質中來合成離子HEA（圖4a）在50%應變的循環張力下，離子HEA的應力和電阻在1000次循環中保持穩定（圖4b）。基線電阻幾乎不變，平均殘余應變為2.5%（圖4c）。

  通過用一層中性HEA夾住兩層離子HEA來制造電容式應變傳感器，并用它來監測軟機器人夾具的變形（圖4d）。當抓取器充氣（~150 kPa）抓取蘋果，保持1.3秒，放氣時，傳感器會自發地牢固地附著在抓取器上，并相應地捕捉不同的狀態（圖4e）。傳感器的信號保持高度穩定，在1000個操作周期內沒有基線漂移（圖4f）。作為另一個例子，研究人員展示了HEA作為電子皮膚的皮膚粘合劑和彈性平臺。在HEA的表面刷上一層導電碳涂料，并將雙層附著在皮膚上（圖4g）。HEA的粘合層很軟（E₁~1 kPa），導電碳涂料是一種塑料液體。因此，雙層具有自粘性和保形性，對皮膚變形的干擾可以忽略不計。在雙層剝離過程中，皮膚的實質性變形表現出強烈的粘附性（圖4h）。圖4i顯示了雙層是可拉伸的，油漆與HEA非常吻合。將雙層附著在手腕上，進行循環彎曲，并實時監測電阻。傳感器的信號在50個周期內保持穩定，沒有基線漂移（圖4j），使捕捉運動時，得到的信號具有穩定性與高保真度。

  這項研究工作提出了一種由粘性表面和超彈性體組成的異質聚合物網絡HEA，其超彈性本體的剛度遠高于粘性表面的剛度。通過利用氧氣對自由基阻聚的機制，開發了一種簡單的一步法合成策略。本工作深入研究了聚合相圖、黏彈性粘合劑聚合物網絡向超彈性粘合劑網絡轉變的判據，冪律關系以及HEA的非線性粘附能-厚度的依賴性。最后演示了HEA作為軟機器人的粘貼式應變傳感器和電子皮膚的皮膚強粘接彈性基板的應用。該工作以“Resolving hyperelasticity-adhesiveness conflict in polymer networks by in situ constructing mechanical heterogeneities”為題發表在《Nature Communications》上（Nat. Commun. 16, 6094 (2025)）。文章第一作者是南方科技大學24屆博士張平博士和南方科技大學碩士生阮浩偉，共同作者還包括南方科技大學博士生李慶顯，何耘豐。該研究得到了科技部重點研發計劃青年科學家項目和國家自然科學基金等項目的支持。

  該工作是團隊近期關于解決聚合物黏彈性與超彈性矛盾性相關研究的最新進展之一。聚合物黏彈性與超彈性的矛盾性往往給柔性電子領域的研究帶來極大的困擾。為此，團隊發展了制備兼具優異粘接性與超彈性能聚合物的方法（ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14,49264?49273），并深入研究了在剪切條件下超彈性和強粘接非均相聚合物網絡的力學設計原理（Extreme Mechanics Letters, 2025, 102374）。

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-61450-5