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  生活中，膠粘劑被廣泛用于粘接各種不同物品。近年來，迅猛發展的柔性電子產品，如柔性顯示器，可拉伸觸摸面板，可折疊屏幕，皮膚電子，植入式醫療設備，和軟體機器人等，給膠粘劑帶來了新的挑戰，即如何以柔性的方式組裝各種組件。現有的聚合物膠粘劑，如典型的壓敏膠(PSA)，雖然滿足柔軟和可拉伸的要求，但固有的粘彈性特性嚴重阻礙了其在工程實踐中的應用。例如，在循環拉伸下殘余應變會逐漸累積從而引起屈曲、松弛會產生的殘余應力、以及粘合劑和被粘物之間的應變不匹配會導致褶皺，這些現象往往進一步發展成界面開裂和應力腐蝕，最終導致器件實效。盡管近年來研究者們致力于開發粘彈性較小的膠粘劑，但是目前采用的方法大多通過調節和改性單網絡聚合物的方法，這就不可避免地遇到膠粘劑的一個本征矛盾，即超彈性和粘附性之間的矛盾。

  研究人員以聚（丙烯酸丁酯）為本體，以聚（丙烯酸丁酯-co-丙烯酸異冰片酯）為表面來舉例說明這一原理（圖2A）。通過調節交聯劑的含量，制備了一系列的聚丙烯酸丁酯超彈本體和聚（丙烯酸丁酯-co-丙烯酸異冰片酯）強粘表面。最終選取交聯劑含量為2%的聚丙烯酸丁酯（PBA-2%）為超彈本體，其遲滯為0.9%，而表面粘接能只有6.44 J m^-2；交聯劑含量為0.1%的聚（丙烯酸丁酯-co-丙烯酸異冰片酯）[P(BA-co-IBA)-0.1%]為粘接表面，其粘接能有2028 J m^-2, 而遲滯為35.4% (圖2D，2F)。通過分子間設計，粘接層預聚物在本體材料形成的拓撲纏結或者通過表面修飾二苯甲的方法嫁接聚合物的方法，形成本體聚合物和表面粘接聚合物強的界面。最終獲得的超彈膠HEA，在100%應變下表現出4%的低遲滯和270 J m^?2的強粘附，其拉伸性能與本體相當 (圖2B-G)。通過柱狀圖對比了各類彈性體的本體遲滯值 (圖2E) 和表面粘接能 (圖2G)。

  在使用壽命周期內，粘合劑通常需要經受持久的靜態/循環載荷。研究人員分別分析了超彈膠HEA在兩種工況下的長期穩定性：單軸拉伸工況和剪切工況。單軸拉伸工況（圖4A）中，研究人員分別對HEA、PBA-2%、P(BA-co-IBA)-0.1%進行了動態循環加卸載的穩定性測試（圖4B），以及靜態松弛性能的研究（圖4C）。剪切工況（圖4D）中，由于本體材料PBA-2%弱的粘接表面，研究人員對比了HEA、P(BA-co-IBA)-0.1%的靜態蠕變性能（圖4E）和松弛性能（圖4F）。很明顯，HEA具有更好的穩定性。

  超彈膠兼具超彈性和粘附性，使得一些新的器件功能得以實現，例如無基線漂移的強粘附離子傳感器和柔性折疊屏。對于離子傳感器（圖5A-F），研究人員通過將二（三氟甲磺酰）亞胺鋰（LiTFSI）加入到超彈膠各基質中，合成了一種可拉伸、彈性和粘附的離子導電HEA。該HEA離子傳感器，在循環加卸載過程中，具有恢復速度快，信號不漂移等優點，相較于大殘余應變變化下電阻值漂移的粘彈膠而言，在離子傳感器上的應用更有優勢。此外，研究人員展示了HEA在模擬折疊屏方面的應用（圖5G-J）。這種使用軟粘合劑組裝多層不同力學性能疊層結構正在變得普遍，例如，便攜式設備的柔性、可折疊的屏幕，其承載的重復變形是不可避免的。然而，當現有的光學透明粘合劑粘附在更高模量的粘附物上時，并且經受反復變形后，會發生蠕變，導致界面斷裂或起皺，這兩者都顯著降低了器件的光學性能。而HEA緩解了這一問題，在循環彎曲剪切滑移中，也依舊高效工作。

  綜上所述，該文章報道了一種通過解耦聚合物網絡中的超彈性和粘附性來設計合成可拉伸的超彈膠(HEA)。所得到的HEA在100%應變下具有低遲滯4%，粘接能高達270 J m^?2，優異的光學透明度，熱穩定性，以及抗循環疲勞、松弛和蠕變的長期穩定性。另外，該工作進一步展示了基于HEA特有性質而實現的兩個應用：離子傳感器和疊層薄層壓板結構。所提出的HEA原理簡單而通用，其設計和合成為廣泛的工程應用提供了豐富的可能性。

  該工作最近以“Stretchable Heterogeneous Polymer Networks of High Adhesion and Low Hysteresis”為題發表在《ACS Appl. Mater. Interfaces》上。文章第一作者是南方科技大學力學與航空航天工程系博士研究生張平；合作作者包括南方科技大學力學與航空航天工程系博士研究生周偉裕、何耘豐，研究助理徐子怡以及材料科學與工程系碩士研究生李懋春；通訊作者為南方科技大學力學與航空航天工程系楊燦輝助理教授和洪偉教授。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c12658

  下載：Stretchable Heterogeneous Polymer Networks of High Adhesion and Low Hysteresis