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中山大學付俊教授課題組 Chem. Eng. J.：皮膚啟發的低遲滯有機水凝膠多維傳感器

2024-10-17 來源：高分子科技

人體皮膚內的傳感系統能感知三維空間的刺激。受此啟發，研究開發能夠感知外力方向的多維柔性傳感器，在智能機器人和人機交互等領域有非常重要的應用前景。基于水凝膠的應力、應變傳感器生物相容性好、模量與組織相似、可拉伸、黏附性好，在柔性傳感領域得到了廣泛的研究和應用。但水凝膠易失水，受力時內部結構易破壞，常導致導電性下降、性能遲滯（Hysteresis）等問題，不利于傳感器穩定工作。另一方面，多維傳感器要求精確控制各向異性結構和傳感性能，對傳感材料的可加工性和結構調控提出了很高的要求。因此，研究制備低遲滯、低失水的水凝膠，創新器件制造方法，構建各向異性的多維傳感器，是本領域亟待解決的關鍵科學問題。

圖1 低遲滯有機水凝膠的結構、性能及其用作多維傳感器。

中山大學付俊教授團隊研究了一種低遲滯、低失水、可打印的有機水凝膠，通過3D打印，構建了一種具有超高靈敏度和魯棒性的各向異性多維傳感器。該團隊在有機水凝膠網絡中引入了大量的動態物理交聯和拓撲糾纏，作為凝膠網絡可逆的犧牲鍵和能量耗散機制，使凝膠在受到載荷時兼備強韌性和低遲滯性。以甘油和水作為溶劑，將卡波姆微凝膠溶脹在丙烯酸、甘油和水中，然后引發丙烯酸單體自由基聚合，在聚丙烯酸和微凝膠之間形成互穿的拓撲纏結網絡。制備得到的有機水凝膠具有低遲滯、可打印、保水性等性能（圖1a-b），對于開發高性能、高魯棒性的多維可穿戴柔性傳感器奠定了基礎（圖1c）。

圖2 有機水凝膠的力學性能、粘附性、自愈合性和保水性。

有機水凝膠網絡中含有大量可逆的氫鍵和靜電作用，同時微凝膠作為一種彈性的能量耗散單元，使有機水凝膠在受到載荷時，發生可逆的彈性變形，在撤掉載荷時，凝膠網絡可以迅速恢復，網絡結構幾乎不發生破壞。對有機水凝膠進行循環加載和卸載，其應力-應變曲線幾乎重合，遲滯率低至2%。在較大的應變（500%）下，有機水凝膠的遲滯率仍然具較低（8%，圖2e-f），經過5000次循環拉伸，仍保持低遲滯性能（圖2g）。同時，有機水凝膠具有較強的力學性能(圖2a)，能夠承受90%的壓縮應變而不破碎（圖2h），可抗手術刀切割性而不破壞(圖2c)，該凝膠被破壞后可自愈合（圖2d)，與皮膚、金屬等多種基底粘附力較強(圖2i)，保水能力強，在室溫條件下放置30天，僅失水6%(圖2j)。

圖3 有機水凝膠的傳感性能

該有機水凝膠電導率≈0.012±0.005 S·m^-1，可用于應力、應變傳感。在拉伸變形過程中，凝膠的電阻在較寬的應變范圍內隨應變呈線性變化（圖3a）。有機水凝膠的低遲滯和力學穩定性，使凝膠傳感器在加載-卸載過程中傳感信號完全重合（圖3b-c），在2000多次大應變（ε=300%）拉伸循環過程中，有機水凝膠傳感器能夠重復和穩定地輸出信號（圖3d），表現出色的傳感魯棒性（0<ε<300%）。

圖4 有機水凝膠的3D打印性能

作者巧妙地通過調控前驅體溶液的流變特性，研制了3D打印墨水，成功地應用于制造微結構有機水凝膠傳感器件。利用卡波姆微凝膠連續調節墨水流變特性，使其從噴嘴連續穩定地擠出，打印精度可達80 μm（圖4a）。作者打印了系列微結構，研究發現，尖銳的錐形應力傳感器靈敏度比圓柱形傳感器提高了50倍（圖4b-e）。得益于有機水凝膠自身優異的力學性能，錐形傳感器受力后結構不破壞，且在卸載后能快速恢復其原有結構，歷經600次連續的壓縮循環，仍保持穩定（圖4f），從而有效地解決了微結構水凝膠傳感器受力或變形后結構不可逆破壞、性能下降的難題。

圖5 皮膚啟發的多維傳感器

受皮膚中傳感器陣列感知來自不同方向刺激的啟發（圖5a），該團隊利用3D打印技術制備了多層各向異性傳感器，由X、Y、Z三個方向的子傳感器組成，分別檢測沿X、Y和Z軸方向的應力應變刺激（圖5b-c），或將空間任意方向的應力應變刺激產生的信號正交分解為X、Y和Z三個子傳感器的信號，通過信號分析實現定向檢測。該技術的關鍵在于構筑各向異性導電復合凝膠。將短碳纖維（SCFs，長度1 mm）與凝膠前驅體墨水復合，利用擠出式3D打印過程中的剪切力使SCFs在有機水凝膠內定向排列，將兩篇這樣的各向異性凝膠正交組合，得到X、Y傳感器。另一方面，打印5×5錐形有機水凝膠陣列，作為Z軸應力傳感器，對軸向的壓力特別敏感。當固定X軸傳感器被拉伸時，多維傳感器在X軸上靈敏度高（GF_x=6.0），在Y軸和Z軸上靈敏度低（GF_y=0.43，GF_z=0.03，圖5d）。同樣，當在Y軸方向施加張力或在Z軸方向施加壓力時，多方向傳感器僅在相應的軸上敏感，在其他軸上不敏感（圖5e-f）。

圖6 多維傳感性能

這種巧妙的多維結構使傳感器能夠確定應變的方向，是已有報道中單一結構的傳感器無法實現的。將沿X軸、Y軸Z軸的拉力和壓力分別施加到多維傳感器上，三個子傳感器會產生不同的ΔR/R₀響應（圖6a-f）；可以作為可穿戴的電子皮膚來感知志愿者手部外力的大小和方向（圖6g-i）。此外，多維傳感器可以識別人體運動的起始和類型。將多維傳感器安裝在肩部，可以監測志愿者舉啞鈴時的運動細節，通過藍牙將采集到的信號傳輸到手機上（圖6j-l）。當志愿者來回揮動啞鈴時，Y軸和X軸子傳感器反復輸出信號，Y軸信號強度高于X軸信號強度，反映了志愿者在不同方向上的運動幅度（圖6k）。當志愿者沿體側舉啞鈴和放啞鈴時，X軸的信號強度則遠大于Y軸（圖6l）。

該研究工作通過對水凝膠網絡結構的設計獲得了具有低遲滯、可打印、低失水、抗疲勞等性能有機水凝膠，解決了水凝膠在力學加載中易松弛、易疲勞、易失水等問題。通過3D打印制備多維傳感器，可以感知外界刺激的方向，識別人體運動，為感知3D刺激開辟了新的途徑，有利于促進其在可穿戴運動識別和智能機器人感知系統等領域的應用。

該工作以“A Skin-inspired Anisotropic Multidimensional Sensor Based on Low Hysteresis Organohydrogel with Linear Sensitivity and Excellent Robustness for Directional Perception”為題發表在Chemical Engineering Journal。文章第一作者是中山大學材料科學與工程學院2020級博士李勝男，付俊教授和叢楊博士為共同通訊作者。該工作得到了國家自然科學基金項目（22375225）資助。

論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.156581

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（責任編輯：xu）

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