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  聚硅氧烷是一類由硅-氧主鏈和各種有機基團（如甲基、乙基、苯基、乙烯基和氨基基團）側鏈構成的有機硅聚合物。這種獨特的有機-無機雜化結構賦予了聚硅氧烷一系列卓越性能，包括高熱低溫穩定性、優異的耐候性、透氣性、疏水性、絕緣性、化學穩定性、生物相容性、生理惰性，以及具有可調結構的優越加工性。通過將聚硅氧烷組分引入其他有機聚合物基體中，可以開發出具有增強功能的新型材料。其中，將聚硅氧烷組分摻入水凝膠基質中制備的有機硅水凝膠（SiHys），因其在生物醫學設備和軟體機器人等領域的應用潛力，受到了廣泛關注。然而，聚硅氧烷的固有疏水性使其在水凝膠中的引入存在困難，且引入量較低。此外，有機硅水凝膠的力學性能普遍較差，這些問題限制了其在多個應用領域的潛力。

  為應對這一關鍵挑戰，近期山東大學周傳健教授團隊與濟南大學趙松方教授、關瑞芳教授團隊合作，通過聚合誘導微相分離和多尺度靜電相互作用，開發出了一種具有高強度、高韌性和高有機硅含量的有機硅水凝膠（見圖1）。研究團隊利用疏水氨基改性聚二甲基硅氧烷（APSi）與丙烯酸（AA）之間的“成鹽”反應，將APSi轉化為親水性聚合物前驅體。在紫外線引發AA聚合時，生成的聚丙烯酸（PAA）鏈與APSi相互作用，有效降低其親水性，從而在聚合過程中引發原位微相分離（見圖2）。這種微相分離，再加上APSi與PAA之間的強弱靜電相互作用形成的分級網絡，顯著提高了水凝膠的力學性能。通過精細調節APSi的分子結構和進料濃度，研究團隊能夠精確控制水凝膠的聚集結構，從而獲得一系列令人矚目的力學性能（見圖3），包括可調節的拉伸強度（0.39 - 16.2 MPa）、斷裂伸長率（559.71% - 1680.86%）、楊氏模量（0.16 - 11.76 MPa）和韌性（3.88 - 49.59 MJ/m3）。此外，這種有機硅水凝膠還展示了出色的綜合性能，如抗疲勞性能、抗膨脹性能、自修復能力、形狀記憶功能和生物相容性（見圖1）。值得注意的是，利用水擴散驅動的形狀記憶效應，該有機硅水凝膠能夠充當“水縮套管”，在水下牢固地抓取重物。

  該研究提出了一種變革性的方法，用于制造具有增強機械性能和更高有機硅含量的高性能有機硅水凝膠。這一進展為有機硅水凝膠在生物醫學設備、軟體機器人及其他需要耐用和適應性材料的領域的應用開辟了新天地。該工作以“Development of Strong and Tough Silicone Hydrogels Enabled by Polymerization-Induced Microphase Separation and Multiscaled Electrostatic Interactions and Their Application as Water-Shrinkable Sleeves”為題發表在《Adv. Funct. Mater.》上。文章第一作者是濟南大學青年教師張昊。該研究得到濟南大學、山東省自然科學基金委和國家自然科學基金委的支持。

圖1 高強韌有機硅水凝膠的結構、性能及水收縮套管應用

圖2 有機硅水凝膠的多尺度靜電相互作用及聚合誘導微相分離過程

圖3 有機硅水凝膠可調的機械性能

  本研究創新地開發了氨基功能化聚硅氧烷的分子結構和后功能化調控策略，成功地解決了聚硅氧烷在水凝膠基質中的溶解度問題，使有機硅組分能夠被可控且大量地摻入水凝膠中。還開發了一種簡便制備高強度、高韌性有機硅水凝膠的方法，揭示了有機硅分子結構對水凝膠凝膠化行為（聚合誘導的微相分離）、聚集態結構和各種性能的影響規律，顯著提高了水凝膠的拉伸強度和韌性。在過去的幾年里，團隊在有機硅水凝膠領域取得了一系列進展（ACS Macro Lett. 2025, 14, 3, 320; ACS Sustainable Chem. Eng., 2024, 12, 7757; Mater. & Design, 2023, 229, 111911; Gels 2024, 10(12), 788）。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202507061