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  兩性聚電解質(zhì)（PA）水凝膠由帶正負(fù)電荷的親水性網(wǎng)絡(luò)組成，因其獨特的結(jié)構(gòu)和出色的防污性能而備受關(guān)注。然而，PA水凝膠尤其是非中性PA（n-PA）水凝膠因具有超親水性通常會在水環(huán)境中高度溶脹而使機(jī)械性能大大削弱，嚴(yán)重阻礙了其應(yīng)用。可見，實現(xiàn)n-PA水凝膠的強(qiáng)韌化很有意義卻充滿挑戰(zhàn)。

  近期，湖北工業(yè)大學(xué)材料與化學(xué)工程學(xué)院、綠色輕工材料湖北省重點實驗室黃以萬、李學(xué)鋒教授團(tuán)隊提出通過一種簡單的“二次平衡法”通過離子鍵和金屬配位鍵的協(xié)同增強(qiáng)增韌 n-PA 水凝膠。在該方法中，將制備的n-PA水凝膠依次浸入多價金屬離子溶液和去離子水中，其中每次透析均需達(dá)到平衡，得到高強(qiáng)韌的n-PA雜化水凝膠。通過該方法，非常脆弱的n-PA 水凝膠的機(jī)械性能能夠得到大幅提升。該工作的系統(tǒng)研究結(jié)果表明單體比例和金屬離子濃度均對 n-PA 水凝膠的機(jī)械性能提升效果有顯著影響。該工作還進(jìn)一步選用不同 n-PA 水凝膠體系和不同多價金屬離子溶液記憶不驗證了該方法具有一定的通用性。值得注意的是，非常低的金屬離子透析溶液濃度（≤0.1 mol/L）即可實現(xiàn) n-PA 水凝膠的有效強(qiáng)韌化。該工作還進(jìn)一步通過理論模型揭示了n-PA雜化水凝膠的強(qiáng)韌化機(jī)制。該工作不僅為非中性PA水凝膠強(qiáng)韌化提供了有效的方法，而且還為PA水凝膠在電解質(zhì)溶液中行為提供了一些新見解。

  相關(guān)研究成果近期以題為“Synergistically Toughening Non-Neutral Polyampholyte Hydrogels by Ionic and Coordination Bonds at Low Metal-Ion Contents”在線發(fā)表于重要學(xué)術(shù)期刊《Small》。

圖1 強(qiáng)韌非中性兩性聚電解質(zhì)（n-PA）水凝膠的設(shè)計及制備：（a） 基于“二次平衡法”的強(qiáng)韌n-PA雜化水凝膠的設(shè)計和制備；（b）不同狀態(tài)所對應(yīng)的水凝膠實物照片。

圖2 具有不同陰離子單體占比（f_a）和FeCl₃濃度（C_FeCl3）的n-PA-Fe雜化水凝膠的拉伸行為：（a-d）不同f_a對雜化水凝膠拉伸性能的影響（此處C_FeCl3=0.7 mol/L）；（e-h）不同C_FeCl3對雜化水凝膠拉伸性能的影響。（此處f_a=0.54）

圖3 所提出協(xié)同實現(xiàn)n-PA-Fe雜化水凝膠強(qiáng)韌化方法的普適性：（a-d）更換另一種n-PA水凝膠體系所得到的雜化水凝膠的拉伸性能數(shù)據(jù)（此處f_a=0.66）；（a-d）選用不同多價金屬離子透析溶液所得到的雜化水凝膠的拉伸性能數(shù)據(jù)。（此處C_FeCl3=0.3 mol/L，f_a=0.54）

圖4 具有不同陰離子單體占比（f_a）的n-PA-Fe雜化水凝膠的應(yīng)變軟化和硬化行為及其粘彈性貢獻(xiàn)。（a,b）基于Mooney-Rivlin模型的σ_red~λ^-1曲線；（c,d）基于樣品拉伸應(yīng)力拉伸曲線所定義的三種模量（E₀、E₁和E₂）及其隨f_a 的變化；（e） 水凝膠表觀軟化（F_S）和硬化（F_H）因子隨f_a 的變化；（f）粘彈性理論模型對拉伸曲線的模擬曲線；（g,h）擬合得到的樣品中黏彈性（G_v）和彈性（G_e）部分隨f_a 的變化。（此處f_a=0.54）

  該論文共同通訊作者為湖北工業(yè)大學(xué)黃以萬、李學(xué)鋒教授及中國信科集團(tuán)全國重點實驗室陶金正高級工程師，共同第一作者為黃以萬、研究生滕琴、研究生錢三榆，湖北工業(yè)大學(xué)和中國信科集團(tuán)為共同署名單位，參與本研究工作的還有龍世軍副教授、研究生劉濤及中國信科集團(tuán)全國重點實驗室李臻。

  該工作是研究團(tuán)隊近期關(guān)于強(qiáng)韌化兩性聚電解質(zhì)水凝膠相關(guān)研究的最新進(jìn)展之一。在過去的幾年中，研究團(tuán)隊開發(fā)了一系列基于金屬配位鍵與離子鍵協(xié)同增強(qiáng)兩性聚電解質(zhì)水凝膠的研究策略（Adv. Funct. Mater., 2023, 33, 2213549）、溶脹卻力學(xué)性能變強(qiáng)的兩性聚電解質(zhì)水凝膠（Adv. Funct. Mater., 2021, 31, 2103917）及具有取向結(jié)構(gòu)的類皮膚可快速應(yīng)變響應(yīng)及電信號響應(yīng)的水凝膠（Chem. Eng. J., 2025, 507, 160657）及其在應(yīng)變傳感領(lǐng)域的應(yīng)用（Chem. Eng. J., 2023, 474, 145944）。

  參考文獻(xiàn)：Yiwan Huang*, Qin Teng, Sanyu Qian, Tao Liu, Shijun Long, Zhen Li, Jin Tao*, Xuefeng Li*, “Synergistically Toughening Non-Neutral Polyampholyte Hydrogels by Ionic and Coordination Bonds at Low Metal-Ion Contents”, Small, Just published online, 2025, 2500258.

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/smll.202500258