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非傳統簇發光聚合物具有優異的柔性、易加工性、低毒性和高生物相容性，引起了研究人員的廣泛興趣。目前簇發光聚合物材料多集中于單一的光色如藍色或綠色，而且固態發光效率較低，限制了此類材料的實際應用。熱激活延遲熒光（TADF）可以有效利用三線態激子，改善發光效率，但是在無大π共軛體系或者芳香基團的非傳統聚合物中實現TADF發光是非常困難的，因此如何有效構建TADF型簇發光材料是一項富有挑戰性且有意義的研究方向。

近日，福建師范大學林正歡教授團隊提出了一種實現TADF型高效簇發光的巧妙策略——“彈簧鎖”（圖1）。該工作以馬來酰亞胺衍生物為單體，采用自由基聚合反應合成了一系列聚馬來酰亞胺PMxA。聚馬來酰亞胺主鏈富含帶孤對電子的雜原子，其螺旋形剛性結構提供了有利于TADF的空間電荷分離結構。馬來酰亞胺環上柔性的羧酸烷基側鏈有效“保護”和固定主鏈形成的簇結構。通過改變聚合反應溶劑或溶劑后處理，可以調節聚馬來酰亞胺的簇發光顏色從青色到橙紅色（圖1）。

圖1 a)聚合物主鏈和側鏈結構式及彈簧鎖模型；b)不同波長的簇發光；c)TADF簇發光機制

在孤立或稀溶液狀態下，聚合物鏈松弛舒展，難以形成簇結構；在濃溶液或固體聚集狀態下，聚合物鏈內/間空間距離相互靠近，形成像“被壓縮的彈簧”的簇結構，側鏈基團間豐富的相互作用力固定簇結構，即“彈簧鎖”效應，明顯增強發光強度。具有恰當側鏈長度的聚合物PM6A的固體發光量子效率可達59.6%，優于現有文獻報道值，且首次實現TADF型非共軛簇發光，壽命達27 ms（圖2）。

圖2 聚馬來酰亞胺的a)激發光譜和發射光譜；b)和c)不同濃度的溶液發光行為；d)壽命數據；e)低溫穩態光譜和延遲光譜；f)變溫光譜

利用側鏈上羧酸基團和金屬離子的良好配位能力，該團隊成功得到了具有自愈合功能和不同發光行為的簇發光凝膠，在氨氣檢測、信息加密解密等領域展現了很好的應用潛力（圖3）。這項研究工作不僅為多彩高效簇發光的構建提供了新穎有效的策略，也揭示相關簇發光機制，拓展了聚馬來酰亞胺的發光種類以及簇發光凝膠的應用范圍。

圖3 與金屬離子配位的凝膠的發光行為(a)、氨氣響應行為(b)及信息解密應用(c-e)

該工作以“Spring Lock: Constructing Cluster Emitters with Colorful TADF from Non-Conjugated Polymaleimide Helical Chains”為題發表在《Advanced Functional Materials》上，研究工作得到了國家自然科學基金和福建省自然科學基金的資助。福建師范大學碩士研究生劉君和博士研究生王帥琦為共同第一作者，林正歡教授和呂瑋副教授為共同通訊作者。

  原文鏈接：

  J. Liu, S. Wang, W. Lv, J. Wu, Q. Ling, Z. Lin, Spring Lock: Constructing Cluster Emitters with Colorful TADF from Non-Conjugated Polymaleimide Helical Chains. Adv. Funct. Mater. 2024, 2402578.        https://doi.org/10.1002/adfm.202402578