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華東理工大學王庚超教授/王文強團隊 Angew：電泳驅動可控相分離制備強韌型介孔殼聚糖電解質膜

2024-01-22 來源：高分子科技

水系鋅離子儲能器件的應用受到鋅負極枝晶生長、析氫腐蝕的嚴重阻礙，開發多功能準固態電解質被視為一種提高鋅負極穩定性的高效策略。相比于均相準固態電解質，引入聚合物介觀形態作為一種新的可調控維度制備非均相準固態電解質，可以更好地平衡離子電導率和機械性能。目前，殼聚糖這種天然堿性多糖已經被廣泛地應用在生物醫療、環境治理領域，其在電化學儲能方面的應用也廣受關注。研究發現，殼聚糖基電解質具有高機械強度、鋅離子電導率和水鍵合能力，能夠促進平行六方鋅片晶的均勻沉積。但這些殼聚糖基電解質基本是通過澆鑄或旋涂工藝制備，難以實現對殼聚糖結構的精細調控，這導致殼聚糖對鋅負極電化學性能的提升作用尚未充分發揮。

近日，華東理工大學王庚超教授/王文強團隊利用殼聚糖溶解度的pH響應性以及其與過渡金屬離子的配位能力，提出了一種全新的配位—中和電泳沉積技術，實現了具有介孔結構殼聚糖基電解質的可控制備。通過直接使用金屬鋅作為電泳沉積的陰極，巧妙地在電解產生局部堿性環境的同時引入鋅離子配位作用，顯著加快了殼聚糖在溶液中發生固液相分離的動力學過程，突破了三種常規電泳沉積機制（粒子電荷中和、粒子電化學凝聚和粒子累積絮凝）的局限性。這種顯著加速的相分離動力學，有效避免了殼聚糖分子鏈的過度遷移結晶，因此產生了由納米纖維束形成的三維殼聚糖框架，其內部具有豐富的互連介孔結構。值得一提的是，這種框架緊密地錨定在鋅片表面形成一體化結構，可以實現便捷的器件組裝，提供穩定的鋅負極表面環境和更高的能量密度，有利于大規模生產。

圖1. 殼聚糖介孔框架制備示意圖及顯微形貌

通過靜電屏蔽作用對相分離過程中的結晶趨向進行調控，實現對孔結構的精準調控，從而平衡電解質的離子電導率和力學性能。不同孔結構的殼聚糖多孔膜有望滿足不同的應用需求。

圖2. 孔結構調控以及電解質的離子電導率和力學性能

通過對鋅鋅對稱電池的電化學測試及形貌結構表征，結合有限元分析，驗證了該一體化殼聚糖準固態電解質對鋅負極穩定性的增強機制。研究表明，富含氨基和羥基的堅固的殼聚糖骨架可以通過靜電調制、應力約束和促進水合鋅離子去溶劑化的協調作用實現高度可逆的鋅平面化沉積。

圖3. 鋅負極穩定機制和循環后鋅片表面形貌

圖4. 電場、離子濃度和相場的有限元分析

基于該一體化殼聚糖準固態電解質的鋅離子電容器具有優異的倍率性能和循環穩定性，并且可以實現大規模制備以及便捷的串并聯設計。

圖5. 鋅離子電容器的電化學性能以及器件的串并聯設計

該工作以“Long-lifespan Zinc-ion Capacitors Enabled by Anodes Integrated with Interconnected Mesoporous Chitosan Membranes through Electrophoresis-driven Phase Separation”發表在Angew. Chem., Int. Ed.上。華東理工大學博士生王若宇、博士后王文強為論文共同第一作者，華東理工大學王庚超教授、胡彥杰教授為論文共同通訊作者。該研究得到了國家自然科學基金、中國博士后科學基金站中特別資助等項目的支持。

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202317154

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（責任編輯：xu）

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