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  節能減排是當前應對全球氣候變化及實現2050年碳中和宏偉目標的重要手段。2021 年，建筑耗能占全球能源需求的 34%，占與能源相關的二氧化碳排放量的 37%，而其中50%以上的建筑能源用于室內空間的制冷、供暖和照明。為提高建筑物的能源效率，動態調節太陽光透過率的智能窗戶越來越受到人們的關注。通過光致變色智能窗對陽光進行自適應控制，可對建筑物的能效和日光舒適度產生巨大影響。含有無機光致變色納米粒子的聚合物薄膜因其高度穩定性而成為此類智能窗戶的理想材料。光致變色膜的高對比度要求薄膜中具有足夠濃度的光致變色納米粒子，而制備高透明度/低霧度的光致變色膜又要求納米粒子的高分散性和小尺寸。然而同時滿足在聚合物中足夠濃度的，高分散性的，小尺寸的納米粒子需要高能耗和復雜而繁瑣的制備工藝。比如傳統的制備過程需要采用高能耗和高成本的工藝（如水熱法、透析法）來制備足夠小的納米粒子，甚至需要使用物理方法（如珠磨）來進一步減小納米粒子的尺寸；此外，還必須通過添加一些分散劑（如乙二醇、乙醇酸）來避免納米粒子的團聚。

  為應對上述挑戰，中科院理化所的江雷院士、王京霞研究員團隊與低溫中心李來風研究員團隊合作提出了一種在聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）中原位生長光致變色三氧化鎢（WO₃）納米顆粒的方法，以實現具有足夠濃度的小尺寸和高分散的納米顆粒的光致變色聚合物膜（Cu-W-PC膜）的制備。將PMMA/二氯甲烷溶液和WCl₆/N,N-二甲基甲酰胺(DMF)溶液混合后，由于二氯甲烷和DMF的沸點差異以及對PMMA和WCl₆溶解性的不同，實現PMMA和納米顆粒分步析出，優先析出的聚合物PMMA對分散在其中的WCl₆/DMF溶液的空間限域作用限制了納米顆粒的生長和聚集，由此可以獲得聚合物PMMA中高分散小尺寸的納米顆粒。同時，通過Cu摻雜加速光致變色后的褪色過程。所制備的柔性光致變色薄膜具有高透明度（T_lum=91%），高太陽光調制能力（ΔT_sol=73%），可大面積（30×350 cm²）制備等優點。該光致變色薄膜可實現一種簡單的方法改造現有窗戶，只需貼附現有窗戶，從而降低了實施成本。同時無需額外輸入能源，光致變色薄膜可根據陽光強度自動調節透光率，可有效降低室內溫度，減少室內制冷能耗，提高建筑能效；并且可以提高室內日光舒適度，在陽光強烈時可避免室內過亮和眩光，而在陽光微弱時則不會影響室內照明。并且，由于透過率的變化并非來源于散射，因此不會影響遠景視野。相關成果以題為“Scalable Photochromic Film for Solar Heat and Daylight Management”發表在《Advanced Materials》上，該論文第一作者為理化所博士研究生孟維豪，通訊作者為王京霞研究員。理化所低溫中心李來風研究員，譚龍飛研究員、華南師范大學周國富教授、胡小文副教授、荷蘭埃因霍溫理工大學的Albert Schenning教授以及荷蘭代爾夫特理工大學的Augustinus Kragt博士也參與了該課題的工作。該課題獲得了院國際合作項目NWO-CAS 的資助。

  在智能窗制備中，聚合物限域作用誘導的納米粒子生成是實現膜高透明度的關鍵。在前驅體溶液中PMMA聚合物分散在二氯甲烷溶劑中，隨著二氯甲烷的蒸發，PMMA 鏈之間的間距逐漸減小，直至相互接觸并纏結在一起。二氯甲烷完全蒸發后，隨著共溶劑DMF的蒸發，納米粒子的生成將受到PMMA鏈的空間限域（圖 1A）。因此，利用這一機制，他們在聚合物中原位生長WO₃ 納米粒子簡單有效地獲得復合薄膜中高度分散的小尺寸納米粒子（約 1.5 nm），從而避免高能耗和復雜的傳統方法制備WO₃納米粒子，并且實現了高透明度，高對比度的光致變色膜的大面積制備。

圖1. Cu-W-PC膜的制備和光致變色性能。

  所制備的膜在紫外光或太陽光的照射下逐漸變色，在沒有光照時顏色逐漸褪去。利用這一原理實現對透過率的調整。文中通過Cu摻雜加速了光致變色膜的褪色過程，完全褪色到初始透明狀態只需要40分鐘，這滿足了實際應用的需要，因為在傍晚太陽光強度逐漸降低，光致變色膜透過率的變化可以跟隨太陽光強度的變化。在不同的太陽輻射強度/時間下，Cu-W-PC 薄膜的透射率顯示出各種中間著色狀態，這表明其可以跟隨太陽光強度自適應的透過率變化。

圖2. Cu-W-PC膜隨外界光強的改變透過率的變化

  Cu-W-PC膜的光致變色效果來源于其中W元素的價態變化，而Cu元素的價態變化是加速褪色的基礎。當光致變色膜受到陽光照射時，WO₃ 納米粒子吸收紫外線并產生電子-空穴對。光生電子的一部分被 WO₃ 納米粒子表面的氧空位捕獲，從而將 W⁶⁺ 還原成 W⁵⁺。其表面豐富的氧空位導致自由電荷密度增加，自由電子在外部電磁波的作用下發生振蕩，從而產生局部表面等離子體共振（LSPR）。這種 LSPR 現象導致著色狀態的 PC 薄膜對太陽光的強烈吸收，從而大幅降低了可見光和紅外光范圍的透射率。在黑暗條件下，W⁵⁺ 和 Cu⁺ 被空氣中的氧氣氧化，再次形成W⁶⁺和Cu²⁺，薄膜逐漸恢復到初始狀態，相應的透射率也恢復到初始狀態。W⁶⁺、W⁵⁺、Cu²⁺ 和Cu⁺之間的電子相互作用加速了漂白過程。

圖3. Cu-W-PC膜的光致變色和褪色機理

  模擬結果表明，應用 Cu-W-PC 薄膜可降低建筑物的能耗，特別是在溫暖的區域，例如里斯本，室內能源消耗可以減少42%。室外測試表明，安裝光致變色薄膜后，室內溫度降低（＞7.4℃）。同時，模擬結果表明光致變色薄膜可提高室內日光舒適度，在陽光強烈時可避免室內光線過亮和眩光，而在陽光微弱時則不會影響室內照明。

圖4. Cu-W-PC薄膜對室內溫度的影響以及建筑物模型的能耗模擬

圖5. Cu-W-PC對室內照明度和眩光的影響

  文章鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202304910