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江南大學殷允杰/王潮霞教授團隊 CEJ：氫鍵及離子鍵共同作用的自修復型發光水性聚氨酯

2023-10-15 來源：高分子科技

具有顏色可調性且色純度高的發光材料在柔性顯示器、光學器件及可穿戴電子領域擁有良好的應用前景。通常，發光材料被包覆或嵌入在軟基質中以實現應用，但是不可避免對其力學性能造成損傷，且重復的機械刺激易導致其性能疲勞甚至消退。賦予材料自修復性質可以有效改善其服役周期和使用壽命，然而力學性能與自修復效率之間存在固有矛盾，如何有效的引入發光性能單體，同時權衡聚合物分子網絡的延展性及其韌性，合成具有新型化學結構的自修復型發光聚合物對發光材料具有重要意義。

針對以上問題，江南大學殷允杰/王潮霞教授團隊通過設計由酰胺基團和氨基甲酸酯基團之間構建氫鍵及離子鍵相互作用的聚合物分子網絡，制備一種具有機械堅固性（6.8 MPa）、高韌性（70.9 MJ m^-3）和高損傷容限（44.7 KJ m^-2）的自修復水性聚氨酯（Supra LWPU）。合成的N，N-雙（2-羥乙基）-3-氨基丙酰基甘氨酰胺（NAGA二醇）中叔胺基堿性中心與2，2-雙（羥甲基）丁酸（DMBA）中羧基離子相互作用，氨基甲酸酯基團之間形成單重氫鍵，NAGA二醇中側鏈酰胺基團之間形成多重氫鍵相互作用，有效平衡了自修復材料力學性能與愈合效率之間的關系（圖1）。得益于非共價網絡的動態可逆特性，Supra-LWPU聚合物分子網絡的受損界面在60 ℃條件下經24 h愈合后韌性可以恢復至65.3 MJ m^-2，愈合效率達92.1%。

圖1：Supra-LWPU合成路線

具有適當有效長度的聚四氫呋喃醚二醇（PTMG）作為一種可結晶的軟連段，在單軸拉伸過程中提供較低的結晶能壘，從而實現有效的能量耗散（圖2）。同時，為了減少聚合物的結晶取向并保證分子網絡具有充足的鏈遷移性，選擇具有不對稱脂環結構的異佛爾酮二異氰酸酯（IPDI）作為硬鏈段，合理的軟/硬鏈段設計有利于Supra-LWPU聚合網絡形成非晶區及松散堆積結構，有效的順序解離和快速重排能力賦予Supra-LWPU分子網絡較高的損傷容限，可以有效減緩材料因局部應力集中而產生的裂紋擴展現象（圖3）。同時，NAGA二醇中多個氫鍵結合位點誘導Supra-LWPU聚合網絡中叔胺基聚集區域（簇發光團）通過空間共軛產生的非傳統發光現象可以對早期裂紋進行監測，并且可以通過發光強度的變化實現愈合過程的可視化（圖4）。

圖2：Supra-LWPU分子網絡受力階段分析及塑性變形過程

圖3：Supra-LWPU損傷容限的計算

圖4：Supra-LWPU光致發光性質及可視化愈合過程

由于所制備的水性聚氨酯具有良好的乳液穩定性，選擇水溶性熒光劑對Supra-LWPU的發光顏色進行豐富，并設計制備了具有均勻微裂紋結構的機械響應發光（MRL）裝置，該裝置由紫外線屏蔽層、熒光圖案和自修復聚氨酯層構建。具有良好紫外線吸收能力的碳納米管（CNTs）作為紫外線屏蔽層的重要組成部分，通過絲膠進行非共價改性有效改善了CNTs之間因范德華力、π-π共軛作用產生的堆積現象，所制備的紫外線屏蔽層可以形成組織均勻的微裂紋結構，在材料拉伸/收縮過程中進行可逆回復，賦予MRL裝置獨特的應變依賴性發光特性。具有多色彩熒光的隱藏圖案被固定在紫外線屏蔽層與自修復聚氨酯層之間，并在MRL裝置受到拉伸狀態下進行顯現（圖5），為發光聚合物在光學信息顯示或加密提供了一種有效的策略。

圖5：機械響應發光（MRL）裝置的制備

該工作以“Healable, luminescent, notch-insensitive waterborne polyurethane via noncovalent crosslinking with hydrogen bonds and ionic interactions”為題發表在《Chem Eng J》上（Chem Eng J 2023, 475, 146393）。文章第一作者是江南大學紡織科學與工程學院博士生葉挺，通訊作者是江南大學紡織科學與工程學院殷允杰教授與王潮霞教授。

原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.146393

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（責任編輯：xu）

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