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  近年來，模擬人類皮膚特性的柔性應變傳感器引起了極大的關注，其在運動監測、人機交互等領域的應用得到了證明。通常將靈敏度和監測范圍作為評估應變傳感器傳感性能的主要參數，然而受制于導電網絡的固有性質，高靈敏度和寬監測范圍之間被認為是互相矛盾的。此外，柔性傳感器在長期使用過程中容易產生破損，如何模擬人類皮膚將的高伸展性、全范圍運動響應和自修復能力集成于一個應變傳感器中，仍然是一個巨大的挑戰。

  近日，天津工業大學楊光教授/閆靜副教授/莊旭品教授設計了一種層級結構的碳納米纖維（CNF），結合高彈性動態聚氨酯（PU）基材，開發了具有優異傳感性能和自主自修復能力的類皮膚應變傳感器。通過調控碳納米纖維的取向：從高度定向逐漸變化至隨機取向，使得傳感器兼具高靈敏度和寬響應范圍。同時，基于二硫鍵和氫鍵的動態特性，受損的傳感器在室溫環境能夠實現自主自修復，而在自然太陽光可以加快自修復速度及效率，大幅延長了傳感器的使用壽命，從而意味著其在智能可穿戴應用中具有較大的潛力。

圖1 CNF/PU傳感器的制備、結構、柔性及導電性

  本工作采用聚丙烯腈（PAN）配置靜電紡絲前體溶液，通過連續調節滾筒收集器的旋轉速度，控制納米纖維取向：從高度定向逐漸轉變為隨機取向。納米纖維膜碳化后獲得層級CNF膜，并用自修復PU封裝得到類皮膚傳感器。碳化前后的SEM圖像表明，納米纖維的各級層級結構及取向度得到了完整保留，同時CNF膜及其傳感器展示出良好的柔性和導電性。

圖3 CNF/PU傳感器的傳感性能

  CNF/PU應變傳感器展示出優異的柔性和拉伸性能，低拉伸應力大大減弱了使用者的佩戴不適感，高斷裂伸長則有助于傳感器在應對復雜彎曲或拉伸時不易出現損傷。此外，良好的回彈性保證了傳感信號穩定和可重復性。層級CNF膜兼具了高度定向和隨機取向CNF的傳感特征，因此層級CNF應變傳感器集成了高靈敏度和寬傳感范圍的優點，使其在70%應變時仍能以高靈敏度（GF = 90）正常工作。除了高靈敏度和寬傳感范圍，CNF/PU應變傳感器同時展現出良好的重復性、響應時間以及耐久性。

圖4 CNF/PU傳感器的自修復性能及其自修復機理

  與需要外部刺激的自修復不同，本工作合成的動態PU在室溫條件下即可實現自主自修復。在室溫環境中傳感器自修復24 h后，斷裂應變恢復至850%，自修復效率高達97.7%，而在自然太陽光下，自修復時間能夠極縮短至0.5 h。這一自修復行為歸功于聚合物網絡中可逆二硫鍵和非共價氫鍵的協同作用。同時，在聚合物的驅動下，導電網絡也實現了重構，因此傳感器的電學性能也能實現高效修復，多次損傷-自修復循環后，電學性能基本上可以恢復初始數值。

圖5 CNF/PU傳感器實現人類全范圍運動響應

  基于CNF/PU柔性應變傳感器具有出色的傳感性能，其能夠同時監測劇烈的人體運動和微弱的生理信號。傳感器可以緊密整合在不同人體部位上，如手指/膝蓋、脈搏、面部等。當手指/膝蓋逐漸彎曲時，每個位置的電阻值都相當穩定，多次施加彎曲釋放動作時，傳感器能夠傳遞出清晰穩定、可重復的電信號，證實了其具有運動檢測能力。另一方面，該傳感器的高靈敏度允許其檢測諸如脈搏等細微應變，在高分辨率圖像中能清晰觀察到脈搏的特征波型，這對于臨床的疾病診斷將會提供幫助。

  原文鏈接： https://doi.org/10.1021/acsami.2c20104