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  石墨烯量子點(diǎn)(GQDs)作為碳點(diǎn)家族的重要一員，具有出色的光學(xué)性質(zhì)，穩(wěn)定性，溶解性，低毒性等，已經(jīng)在納米醫(yī)學(xué)，光伏設(shè)備，電池，光電探測器等領(lǐng)域發(fā)揮著不可或缺的作用。更重要的是，GQDs是結(jié)構(gòu)最明確的一種碳點(diǎn)，因此通過修飾等手段可以輕松的改變其性質(zhì)，并實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)合成。這進(jìn)一步為GQDs(包括碳點(diǎn))的形成過程解析提供了研究思路。因此，深入理解GQDs的精確合成具有重要的意義和研究價(jià)值。

1.GQDs常見的合成策略

  GQDs的制備方法分為“至上而下”和“至下而上”兩類(圖2)。對于至上而下法，各種宏觀碳物種，例如富勒烯、石墨烯和碳納米管等，通過氧化裂解、激光燒蝕、電化學(xué)途徑被剝離成更小的GQDs；至下而上法常采用有機(jī)前體通過水熱/溶劑熱，全合成的策略進(jìn)行制備。 

2.合成精確結(jié)構(gòu)GQDs的常見前體

  GQDs常見的前體可以分為含有缺陷的和含有多環(huán)芳烴(PAHs)結(jié)構(gòu)的，缺陷結(jié)構(gòu)衍生的空心共軛大結(jié)構(gòu)GQDs。這種含有缺陷的GQDs與沒有中心缺陷的相同尺寸結(jié)構(gòu)相比，缺陷結(jié)構(gòu)在熒光發(fā)射和紫外-可見光譜中均表現(xiàn)出顯著的向色偏移，發(fā)光強(qiáng)度也明顯提高，這可歸因于它較慢的非輻射衰變和較快的輻射衰變；PAHs的結(jié)構(gòu)一直是GQDs的有效候選者，許多GQD結(jié)構(gòu)都是在PAHs高效合成的基礎(chǔ)上實(shí)現(xiàn)的。目前，超大分子PAHs也被合成化學(xué)家廣泛用作合成特定功能的GQDs，PAHs前體的尺寸也會(huì)進(jìn)一步對GQDs的尺寸進(jìn)行調(diào)節(jié)，從而影響其光學(xué)性質(zhì)。

3.GQDs的修飾

  GQDs結(jié)構(gòu)的功能化是改變其能量轉(zhuǎn)換過程的關(guān)鍵，有機(jī)轉(zhuǎn)化，尤其是具有表面附著功能的轉(zhuǎn)化，不僅可以有效調(diào)節(jié)GQDs相關(guān)材料的性能，而且對新材料的設(shè)計(jì)和改進(jìn)也起著至關(guān)重要的作用。GQDs的共價(jià)修飾可以對其帶隙進(jìn)行調(diào)控，通過對其氧化還原電位的調(diào)整，實(shí)現(xiàn)HOMO和 LUMO能級(jí)的改變；除了共價(jià)修飾，通過在碳晶格中引入不同的雜原子，可以充分改變基于共軛骨架的電子結(jié)構(gòu)。其中N原子由于半徑和電負(fù)性和C相似，使得N摻雜在材料改性和開發(fā)中得到廣泛應(yīng)用。 

4.功能化GNRs的精確合成

  一般來說，當(dāng)尺寸在10 nm以內(nèi)時(shí)，GNRs也可以歸類為 GQDs。考慮到 GNRs 的小尺寸，它們已被證明可以通過合理的化學(xué)設(shè)計(jì)定向合成GQDs，使它們具有特定的功能。此外，GNRs是具有單層石墨烯的狹長帶狀結(jié)構(gòu)，其寬度通常小于10 nm，一些通過取代功能連接的GNRs可作為高度可調(diào)的GQDs。目前，通過全合成的策略，已經(jīng)開發(fā)了Zigzag, Armchair, Gulf邊緣的，和彎曲，扭曲和Chevron類型的GQDs。 

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.matt.2023.01.003

  下載：Efficient bottom-up synthesis of graphene quantum dots at an atomically precise level