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  儲能系統(tǒng)的小型化在推進(jìn)便攜式能源設(shè)備和柔性電子領(lǐng)域發(fā)揮著關(guān)鍵作用。平面微型超級電容器(MSCs)由于其獨(dú)特的尺寸優(yōu)勢、高功率密度和長循環(huán)穩(wěn)定性，已成為下一代可再生能源器件最有前途的候選之一。由于器件在有限體積空間內(nèi)難以負(fù)載較厚的活性材料層，導(dǎo)致MSCs器件整體能量密度較低，這也是其至今難以大規(guī)模應(yīng)用的主要原因。最近的研究致力于新型納米活性材料的探索，利用納米尺度下開放的孔徑和獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)為電化學(xué)反應(yīng)提供優(yōu)異的傳質(zhì)通道和活性位點(diǎn)。石墨烯量子點(diǎn)（GQDs）具有豐富的邊緣面積，獨(dú)特的“邊緣效應(yīng)”會影響固—液界面相平衡狀態(tài)。這種邊緣結(jié)構(gòu)具有高于平面數(shù)倍的電荷儲存能力，邊緣增強(qiáng)型電場能促進(jìn)電子遷移，賦予材料更多的氧化還原活性位點(diǎn)。目前，GQDs大多作為額外的添加物與多種活性材料復(fù)合用于提升儲能器件的電容性能，此類研究對于含氧官能團(tuán)（羥基、羧基）修飾型石墨烯量子點(diǎn)的“邊緣效應(yīng)“對電化學(xué)儲能的機(jī)理作用仍未得到探索。

圖1 (1) CA熱解生成GQDs溶液。虛線框表示熱解的具體過程。(2)水熱法在預(yù)處理的GP上沉積GQDs。(3)光纖激光加工制備叉指電極。(4)凝膠電解質(zhì)包覆和PI封裝形成全固態(tài)MSCs。

 圖2 （a)紫外激發(fā)前后GQDs溶液的照片;左圖在日光下，右圖在365nm紫外線下。（b)叉指電極光學(xué)圖像。c)叉指電極間隙的三維視頻顯微圖像。（d) GP的SEM圖像。（e) GP-GQDs的SEM圖像。（f) GQDs的AFM圖像。（g) GQDs的透射電鏡圖像。附圖為GQDs的尺寸分布。（h) GQDs的HR-TEM。（i) GP-GQDs的SEM橫截面圖。

圖3 (a) GP-GQDs MSCs示意圖。(b)不同前驅(qū)體負(fù)載的GP-GQDs MSCs的GCD曲線和(c) CV曲線。(d) GP-GQDs-2 MSC的面電容隨電流密度變化的曲線。(e)不同前驅(qū)體負(fù)載對應(yīng)的GP-GQDs MSCs的Nyquist圖。(f)不同掃描速率下GP-GQDs-2 MSCs電容容量的歸一化貢獻(xiàn)率。(g)在25 μA cm^-2的固定電流密度下測量的循環(huán)穩(wěn)定性(插圖:循環(huán)后的GCD曲線)。(h)比較不同MSCs電化學(xué)性能Ragone圖。

圖4 (a) GQDs結(jié)構(gòu)體系的不同電子密度分布。(b)固態(tài)ZnSO₄/CMC凝膠電解質(zhì)中鋅離子雜化MSCs的GCD曲線和(c)面電容圖。(d)固態(tài)EMIMBF₄/PVDF-HFP凝膠電解質(zhì)中MSCs的GCD曲線和(e)面電容圖。(f)和(g)不同類型設(shè)備的EIS測試。(h)單個、兩個串聯(lián)和兩個并聯(lián)MSCs的GCD和(f) CV圖。

  總結(jié)，本文利用前驅(qū)體高溫?zé)嶂苽淞诉吘壘哂胸S富羧基和羥基的GQDs。GQDs獨(dú)特的骨架排列和邊緣電子積累狀態(tài)導(dǎo)致了協(xié)同反應(yīng)機(jī)制，在不降低離子傳輸動力學(xué)的情況下增加了器件的面積電容。全碳基具有優(yōu)異的電化學(xué)性能，包括超高的面電容優(yōu)異的能量密度和長周期循環(huán)性能。此外，該策略驗(yàn)證了邊緣場強(qiáng)增強(qiáng)策略對多價金屬離子和非金屬離子的增強(qiáng)吸附作用。平面柔性器件可以任意串并聯(lián)集成控制，為計時和環(huán)境監(jiān)測單元提供可持續(xù)的能量輸出。文章展示了石墨烯量子點(diǎn)獨(dú)特的能質(zhì)傳遞機(jī)理，提出了一種增強(qiáng)固-液界面靜電吸附的新途徑。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202302489