在穿戴式電子、5G時代與物聯網興起的時代背景下，可穿戴柔性傳感器由于其自身特性對人體健康的監測與管理具有重大意義。其中，延展性、自黏附和自愈合能力與人體仿生學相契合，能夠顯著提高傳感器的適用范圍，便利性與穩定性。他們利用聚丙烯酰胺-殼聚糖雙網絡有機水凝膠作為新型氧氣傳感材料，制備出柔性氧氣傳感器，同時具備上述性能。在施加直流電壓時的恒電位模式下，外界的氧氣分子在該傳感器的水凝膠-電極界面處參與電化學反應，使傳感器表現出在氧氣濃度升高時的正電流偏移現象，并可實現對外界環境與人體呼吸中的氧氣濃度的實時監測。
本文亮點
2、可自愈合的氧氣傳感器能承受多種形變，并使傳感性能機械可調。
3、該傳感器可在各種極端環境條件下正常工作，如低溫（-18℃以下）和高溫（40℃以上）、干燥（11.3%相對濕度）和潮濕（90.5%相對濕度）環境，極大地拓寬了傳感器的應用范圍。
4、提出了一種基于電化學反應的機制來闡明離子導電有機水凝膠的氧氣傳感行為。
氧氣是人類的生命活動中最不可或缺的氣體，通過參與糖類的有氧分解來給人體提供生命活動所需的能量，因此實現氧氣的實時精準檢測對人體健康管理具有重要意義。中山大學吳進課題組利用離子導電雙網絡水凝膠自身柔軟可拉伸的特性，通過構建雙電極化學電阻型結構，制備出了具有全濃度檢測范圍、良好線性度、低理論檢測極限和高靈敏度的可拉伸、自愈合、自粘附的氧氣傳感器。這種本征可拉伸的傳感器通過氫鍵相互作用，能直接粘附在多種基底包括人體皮膚上，與皮膚機械協調并具備其自愈合能力。利用浸泡鹽和溶劑置換策略，通過改善有機水凝膠的內部結構，提升了其保濕抗凍能力，同時調控其機械性能，以實現與人體等使用對象的機械性能更好地契合。另外，提出了一種發生在水凝膠-電極界面處的電化學反應來解釋離子導電型水凝膠基傳感器對氧氣的電學響應，為水凝膠基氣體傳感器提供了理論基礎。最后，通過搭建測試平臺實現了對外界環境之中以及人體呼吸過程中的氧氣濃度的實時監測應用，體現了其作為可穿戴傳感器在人體健康管理之中的實際應用價值。
1. 有機水凝膠的特性
通過設計鹽浸泡和溶劑置換策略在水凝膠中引入鹽和多元醇，把水凝膠轉化為有機水凝膠，可多維度地調控有機水凝膠的各類性能：例如，其冰點從-15℃降低至-120℃以下，對干燥環境的難受能力也有了明顯的提升，保證了傳感器長時間工作的穩定性。另外，傳統水凝膠的高機械強度與良好的可拉伸性往往難以兼顧，通過調整鹽浸泡和溶劑置換時間可平衡二者，獲得彈性模量為94kPa、可承受1400%拉伸應變的有機水凝膠。
圖1. 聚丙烯酰胺-殼聚糖雙網絡有機水凝膠制備過程、材料表征與該有機水凝膠基氧氣傳感器的工作原理展示。
2. 氣體傳感機制與性能
銀在陽極失電子，發生氧化反應生成Ag+:
傳感器的響應定義為（IO2-I0)/I0，其中IO2和I0分別為傳感器暴露在含有氧氣的測試氣體之中和純氮氣環境之中時的穩定電流。該氧氣傳感器對于1%濃度的氧氣具有高達3200%的穩定響應，響應和恢復時間分別為39.9秒和63.7秒。傳感器對氧氣濃度的檢測范圍為0～100%，其中在0～20%濃度下具有良好的線性度，其靈敏度為0.2%/ppm。通過動態響應曲線計算得到的噪音與靈敏度可進一步計算出其理論檢測極限為5.7ppm。
圖2. 水凝膠基氧氣傳感器對氧氣的傳感性能。
3.自愈合與自粘附特性
圖3. 有機水凝膠的自愈合與自粘附性能。
4. 不同形變、濕度與溫度下的氣敏性能
系統研究了柔性可穿戴氣體傳感器在不同形變、濕度與溫度的應用場景。有機水凝膠基氧氣傳感器在0～100%拉伸應變下的響應會隨應變的增大而增大，同時響應/恢復時間則會相應地降低。即拉伸應變能提高傳感器的氣敏性能。這是因為，其一，有機水凝膠的應變導致自身電阻增大，響應基線下降，而電化學反應在水凝膠-電極界面處產生或消耗電子的速率變化不大，導致相對電流變化（響應）增大。其二，在拉伸過程中，有機水凝膠內部卷曲的聚合物鏈變直導致孔隙變大，促進了氧氣在有機水凝膠中的擴散。其三，有機水凝膠的表面積隨著應變的增加而增加，從而增強了對氧分子的吸附。
另外，濕度與溫度都會影響電化學反應的速率。在不同濕度的環境之下，傳感器對1%濃度氧氣的響應隨濕度的增大（從11.3%到90.5%相對濕度）先升后降，在52.5% RH下達到最高；類似的，傳感器對1%濃度氧氣的響應也會隨溫度的升高（從-18℃到40℃）而先升后降，在20℃下達到最高。傳感器的響應/恢復時間則會隨濕度與溫度的增大而降低。因此，通過集成應變、濕度與溫度傳感器，可以使有機水凝膠基氧氣傳感器在多種環境條件下正常工作，增加了其實際應用范圍與價值。
圖4. 傳感器在0%、25%、50%和100%拉伸應變狀態下的氧傳感性能。
圖5. 傳感器在11.3%-90.5%相對濕度和-18℃-40℃環境下的氧傳感性能
5. 氣敏機制的驗證
圖6. 對氧氣傳感器工作機制的驗證，以及對其他氣體選擇性的測試。
6. 實際應用
圖7. 有機水凝膠基氧氣傳感器用于測試人體呼出氣體
原文鏈接：
Self-healing, Self-adhesive and Stable Organohydrogel based Stretchable Oxygen Sensor with High-performance at Room Temperature
Yuning Liang, Zixuan Wu, Yaoming Wei, Qiongling Ding, Kai Tao, Xi Xie, and Jin Wu*
Nano-Micro Letters 14, 52(2022).
https://doi.org/10.1007/s40820-021-00787-0
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