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中山大學吳進/五邑大學吳子軒 AFM：用于健康和環境監測的抗濕度干擾、可拉伸水凝膠基無線氧氣傳感器

2023-11-03 來源：高分子科技

氧氣是生物生存或工業生產的基本物質，大氣氧含量或溶解氧（DO）也是健康和環境評估中的關鍵指標。呼吸氧含量或經皮氧分壓（tcPO₂）可用于呼吸監測和局部組織供氧的判斷，有望用于呼吸系統疾病、糖尿病足、外周動脈疾病、傷口愈合和感染等慢性疾病的無創診斷。傳統分析儀器或醫療設備體積龐大、價格昂貴、時效性差，而新興的可穿戴傳感器可實現準確、實時檢測的同時，還具有靈敏度高、輕量化、性價比高、機械順應好等優點，極大地方便了各種信號采集。遺憾的是，目前主流的研究集中在監測運動和如血壓、脈搏、心電圖、肌電圖等生理信號上，對具有氧監測功能的柔性傳感設備的研究相對匱乏。為此，迫切需要開發高性能、柔性的氧傳感器。

水凝膠已被證實具有優異的氣體傳感能力（中山大學吳進課題組在水凝膠基柔性室溫氣濕敏傳感器方面的系列研究進展（Nature Communication 2023, 14, 5221; Advanced Functional Materials 2023, 33，2300046； Nano-Micro Letters 2022, 14, 52；Nano-Micro Letters 2022, 14，183；Nano-Micro Letters 2023, 15, 136；Materials Horizons 2022, 9, 1921；SmartMat 2023，4，e1141；SmartMat 2023, 4, e1147; Small 2021, 17, 2104997），但是其有豐富的親水官能團，使其對濕度自然敏感，甚至被開發為高性能濕度傳感器，進而嚴重干擾了其作為傳感器的可靠性。同時，疏水性材料摻雜雖然可降低濕度敏感度，但難以解決凝膠在溶液環境的離子泄露問題。考慮到這一點，最近，課題組提出了一種結構調控的透氣疏水Ecoflex彈性體薄膜裝策略，不僅可以解決水凝膠的脫水問題，而且賦予水凝膠基氧氣傳感器優異的抗濕擾和水下工作能力。實驗結果表明，彈性體薄膜的透氧性和防水性主要取決于其有效厚度。通過調節彈性體薄膜的厚度和結構，傳感器可以適應監測不同的氧氣濃度范圍。采用鹽模板法制備了多孔彈性體薄膜，所得的152微米厚的多孔彈性體薄膜封裝水凝膠器件同時表現出優異的耐濕性和氧氣傳感性能，包括高靈敏度（0.355%/ppm）、低檢測限（ppm級）、大檢測范圍（從5 ppm到90% O₂）、優異的可重復性、選擇性和長期穩定性。而較厚的實心彈性體薄膜有效降低了透過的O₂濃度從而延長使用壽命，適用于高濃度檢測。此外，自主設計的無線氧監測系統在各種應用場景中的使用，包括無創經皮氧分壓（tcPO₂）檢測，呼吸監測，水中溶解氧的評估。本工作為具有廣泛適應性的柔性可穿戴電子產品的制造提出了一種有前途的策略。相關工作以“A Humidity-Resistant, Sensitive, and Stretchable Hydrogel-Based Oxygen Sensor for Wireless Health and Environmental Monitoring”為題發表在Advanced Functional Materials上。通訊作者為中山大學電子與信息工程學院吳進副教授、劉川教授和西北工業大學陶凱副教授。第一作者為五邑大學青年教師吳子軒、中山大學電子與信息工程學院博士生丁瓊玲和王浩。

圖1. 彈性體封裝薄膜水凝膠氣體傳感器的制備流程、疏水透氣性驗證及多場景應用示意圖。

本征可拉伸的Ecoflex彈性體在厚度降至微米尺度時表現出可調控的疏水性和透氣性，多孔（空心）設計在確保傳感器優異的抗干燥性能的同時可提升其O₂透氣性。水凝膠基氣體傳感器的性能受其本身的含水量干擾，彈性體封裝可大幅提升了傳感器的長時間使用穩定性。

圖2. 多孔薄膜及實心薄膜封裝對傳感器抗濕度干擾、長期穩定性的影響。

利用有限元仿真的方式對彈性體薄膜對O₂的穿透過程進行了可視化分析，與空氣相比，雖然彈性體O₂擴散系數更低（低4個數量級），但是在足夠薄的情況下仍然會在數秒內穿透大量的O₂。多孔（空氣孔）結構的薄膜可等效為更薄的薄膜從而提升其透氣效率。

圖3. 有限元仿真模擬與實驗證明多孔薄膜及不同厚度實心薄膜對O₂穿透能力的調控。封裝的水凝膠傳感器對大范圍濃度（500ppm-90%）O₂的響應。

傳感器的檢測機理為外加電池偏置下O₂在金屬電極-水凝膠界面發生還原反應，反應過程轉移的電子經金屬電極傳輸至外電路。

圖4. 水凝膠基氧氣傳感器的機理分析與驗證。

柔性且可拉伸、透氣的傳感器可舒適地貼合于人體皮膚表面，用于經皮氧分壓（tcPO₂）的實時監控，同時也可集成于口罩上用于呼吸監控。這種通用的封裝設計使水凝膠基傳感器的應用場景拓展至水下，避免了凝膠的溶脹與離子的泄露，靈敏的O₂檢測能力使其可以用作水下溶解氧檢測，以此實時反饋水下植物的光合作用和呼吸作用。