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  天然多酚單寧酸富含酚羥基，能夠和多種大分子通過氫鍵相互作用形成水凝膠。然而，其傳統的制備方法為溶液直接混合，由于氫鍵的形成過于迅速，這種方法導致的交聯過程難以控制，所得產物均勻性、可注射性和形狀可設計性較差。

  近日，李建樹教授、羅珺副研究員團隊受生物礦化過程中礦物前驅體緩慢轉變的啟發，提出了一種針對單寧酸-大分子水凝膠的通用的內源凝膠法。該方法通過調控體系pH值來控制單寧酸和大分子之間氫鍵相互作用的消除或緩慢產生：即在兩種組分混合之前調高單寧酸溶液pH值使其酚羥基處于酚負離子狀態，導致其與大分子混合后無法產生足夠的氫鍵形成交聯網絡；向混合溶液中加入能夠緩慢釋放氫離子的葡萄糖酸內酯形成水凝膠前驅體，使氫鍵相互作用緩慢產生。

圖1（a）生物礦化啟發示意圖；（b）直接混合法與內源凝膠法示意圖；（c）單寧酸溶液（TA）和調高pH后的溶液（DTA）與不同大分子溶液混合所得產物；（d）內源凝膠法中加入葡萄糖酸內酯（GDL）前后所得產物

圖2（a）可注射性；（b）混合溶液的穩定性；（c）前驅體的可填充性；（d）利用混合溶液制備圖案化水凝膠

圖3 原料和通過內源凝膠法制得的PVA-DTA-GDL（PDG）水凝膠的（a）FT-IR圖；（b）XRD圖；（c）熱失重曲線；（d）DSC曲線；（e）PDG水凝膠冷凍掃描電鏡圖；（f）PDG前驅體模量實時曲線；（g）PDG水凝膠應變掃描曲線

  前驅體策略極大地改善了水凝膠的均勻性、可注射性和形狀可設計性，同時實現了可控的凝膠化過程，其凝膠化時間可以精確調控。此外，基于該方法制備的水凝膠展現出優異的缺口封堵性能、傷口覆蓋性能和作為應變傳感器的潛力。該方法為通過可控的方式構建和應用多酚-大分子水凝膠開辟了一條新的途徑。

  上述工作以題為Biomineralization-Inspired Intermediate Precursor for the Controllable Gelation of Polyphenol–Macromolecule Hydrogels發表在《ACS Applied Materials & Interfaces》上。文章共同第一作者為碩士畢業生唐術銜，博士畢業生柯翔。通訊作者為四川大學高分子科學與工程學院李建樹教授和羅珺副研究員。該研究成果已申請發明專利（申請號：CN202211025766.6），具有可注射粘附水凝膠方面產業轉化前景。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c15068