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上海大學李文/張阿方教授團隊 ACS SCE: 樹枝化殼聚糖介導的可見光觸發(fā)金/銀合金納米顆粒的制備

2022-06-25 來源：高分子科技

在環(huán)境友好和可持續(xù)的條件下制備具有可控尺寸、形態(tài)和成分的合金納米顆粒對于它們的多功能應用具有重要意義。人們一直嘗試采用無毒生物還原劑，以及更快速有效的方法來合成單分散、小粒徑的金屬納米顆粒。其中，殼聚糖已被用于金屬納米顆粒的制備，但有必要進一步提高其控制納米顆粒生長過程的有效性。為此，通過仿生設(shè)計、人工合成了一類樹形大分子改性的殼聚糖，基于其構(gòu)筑了仿生受限微環(huán)境，以實現(xiàn)金屬納米顆粒的有效制備。此外，聚合物的樹形拓撲結(jié)構(gòu)有利于通過多位點效應和協(xié)同作用來促進體系對金屬離子的絡(luò)合過程，最終有助于提高所涉及反應過程的可控性。

近日，上海大學仿生與智能高分子國際聯(lián)合實驗室李文/張阿方教授團隊設(shè)計制備了一類新型的樹枝化殼聚糖基微反應器，并探索了可見光輻照條件下，其在金屬納米顆粒快速制備方面的應用。相關(guān)成果以“Dendronized Chitosans Mediated Fabrication of Au@AgNPs with Visible Light Trigger”為題，發(fā)表在《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》期刊上 (DOI: 10.1021/acssuschemeng.2c00615)。上海大學博士生姚欥為論文第一作者。此研究工作得到了國家自然科學基金、上海市東方學者和浦江人才等項目的資助支持。

在這項工作中，作者采用低聚乙二醇（OEG）基樹枝化基元修飾殼聚糖，得到了一種兼具殼聚糖的水溶性和生物相容性，以及樹枝化基元的溫度響應性和多價結(jié)構(gòu)的樹枝化殼聚糖（DCS）。源于殼聚糖主鏈與金屬離子（AuCl₄^–）之間的絡(luò)合作用，使得兩者形成了穩(wěn)定的復合物，并構(gòu)筑了相應的樹枝化殼聚糖微反應器。可見光照射的條件下，以DCS作為模板分子，絡(luò)合的金屬離子可被快速原位轉(zhuǎn)化為小尺寸（< 10 nm）、粒徑均勻、具備不同組成比的納米顆粒，而無需外加任何還原劑。進一步，樹枝化殼聚糖熱誘導聚集過程中增強了體系的疏水性，調(diào)節(jié)了樹枝化殼聚糖對金屬離子的還原活性。此外，這些金屬納米顆粒可通過包埋在樹枝化殼聚糖中形成納米復合物的方式獲得良好的水溶性和高穩(wěn)定性，并展現(xiàn)出優(yōu)異的光熱和催化性能。

圖1、樹枝化殼聚糖（DCS）介導、可見光觸發(fā)的合金納米顆粒的制備過程示意圖：金屬離子首先與DCS絡(luò)合。隨后，絡(luò)合的金屬離子在可見光照射下原位形成Au@AgNPs。

圖2、樹枝化殼聚糖DCS介導金屬離子還原為金/銀合金納米顆粒（Au@AgNPs）：DCS基質(zhì)中Au@AgNPs的（A）UV/vis光譜（插圖：其水溶液的照片）和（B）TEM圖像。（C）避光條件下儲存不同時間后，來自納米復合物中Au@AgNPs的特征UV/vis光譜。（D）DCS,（E）DCS/precursors 和（F）DCS/Au@AgNPs的AFM圖像（插圖：放大區(qū)域和粒徑分布）。

圖3、DCS介導金屬離子還原為Au@AgNPs的動力學：在25 °C，每隔1分鐘用可見光照射后（A）納米復合物中Au@AgNPs的特征UV/vis光譜和（B）不同組成比的Au@AgNPs在550 nm處最大吸光度。（C）在不同溫度條件下，不同投料比的Au@AgNPs其形成速率ks。（D）在50 °C，每隔1分鐘用可見光照射后，納米復合物中Au@AgNPs的特征UV/vis光譜。

圖4、DCS介導金屬離子還原為Au@AgNPs的機理：DCS在（A）不同溫度對同濃度AuCl₄^?和（B）75 °C時對不同濃度AuCl₄^?的負載率及對應上清液在420 nm處的吸光度。來自DCS/AuCl₄^?、DCS/Ag⁺、DCS/precursors以及DCS/Au@AgNPs中（C）Au 4f和（D）Ag 3d軌道的X射線光電子光譜。

圖5、樹枝化殼聚糖合金納米顆粒復合物的催化及光熱性能：（A）不同時間間隔時，使用DCS/Au@AgNPs作為催化劑的條件下，4-NP溶液的UV/vis吸收光譜。（B）不同組成比的Au@AgNPs作為催化劑時，對4-NP的還原反應速率常數(shù)ks。（C）在激光連續(xù)照射的條件下，每隔1分鐘記錄包含Au@AgNPs樣品的溶液其溫度。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acssuschemeng.2c00615

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（責任編輯：xu）

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