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  全聚合物太陽電池（all-PSCs）相比于其他體系的有機太陽電池具有更好的穩定性和機械柔性，更適合大面積制備。低成本，可大量合成的聚（3-己基噻吩）（P3HT）是目前實現有機太陽電池工業化生產最有前景的聚合物給體材料。然而，相比于一般的D-A共聚物給體，P3HT基all-PSCs在篩選匹配的聚合物受體和形貌調控方面具有更大的挑戰，器件性能長期處于較低水平。

  近日，華南理工大學發光材料與器件國家重點實驗室段春暉課題組報道了通過搭配與P3HT熱力學相容的聚合物受體制備高效P3HT基all-PSCs。研究發現，在三種高效聚合物受體（N2200、PYT、DCNBT-IDT）中，N2200和PYT與P3HT熱力學不相溶，與P3HT共混時，會導致過度的相分離。而DCNBT-IDT與P3HT表現出良好的熱力學相容性，二者在共混薄膜中形成了混合良好的纖維結構。最終基于P3HT:DCNBT-IDT共混體系器件的功率轉換效率（PCE）達到了7.35%，創下了P3HT基all-PSCs的新紀錄，遠高于以往的文獻報道。這些結果為進一步提高P3HT基all-PSCs的器件性能提供了思路，促進了高效、低成本的太陽電池產業化的實現。

圖1. P3HT和聚合物受體的化學結構式。

  基于P3HT:DCNBT-IDT共混體系的器件相較于P3HT:N2200和P3HT:PYT體系表現出更高的短路電流密度（J_sc）和EQE響應，PCE得到顯著提升。電荷的傳輸和復合研究表明，P3HT:DCNBT-IDT共混體系具有最平衡的載流子遷移率以及最低的電荷復合。P3HT:PYT共混體系則存在低電子遷移率導致的不平衡的電荷傳輸以及嚴重的陷阱復合，限制了器件性能。

  共混活性層形貌表征顯示了三種共混體系中差異明顯的聚集特征。具有最大RMS粗糙度的P3HT:PYT共混薄膜中存在大尺寸的聚集體。另一方面，P3HT:DCNBT-IDT共混薄膜呈現最均勻的形貌特征，表現出最優的混合性質和相尺寸。在P3HT:N2200和P3HT:PYT共混薄膜TEM圖中都能觀察到大尺寸的相分離。過度的相分離和過大的相尺寸會導致激子在解離前就發生嚴重的孿生復合。與之相反，P3HT和DCNBT-IDT在共混薄膜中良好的混合結構創造了更多的D–A界面，有利于激子解離。同時，在P3HT:DCNBT-IDT共混薄膜中可以觀察到具有清晰明暗對比的纖維結構，這種形態保證了載流子的高效傳輸，抑制了電荷復合。

圖3. P3HT全聚合物共混薄膜的（a）AFM高度圖、（b）AFM相圖和（c）TEM襯度圖。

  相互作用參數（χ_aa）的計算從熱力學角度為P3HT:聚合物受體共混薄膜之間的形貌差異給予了合理的解釋。原理上，大的χ_aa表示聚合物之間的熱力學相容性差，混合的程度低。顯然，P3HT與N2200和PYT之間的熱力學相容性遠低于DCNBT-IDT。

圖4. P3HT全聚合物共混體系的（a）DSC曲線和（b）熔點壓制法擬合曲線計算相互作用參數。

  研究以“High-efficiency P3HT-based all-polymer solar cells with a thermodynamically miscible polymer acceptor”為題發表在《Solar RRL》雜志（DOI: 10.1002/solr.202200073）。華南理工大學發光材料與器件國家重點實驗室作為第一完成單位，本科生李悠樂，研究生吳寶奇、張月為文章共同第一作者，華南理工大學段春暉教授為通訊作者。感謝國家重點研發項目（2017YFA0206600，2019YFA0705900）、國家自然科學基金（21875072，U20A6002）、廣東省引進創新創業團隊計劃（2019ZT08L075）、大連理工大學精細化工國家重點實驗室開放基金（KF1901）、中國博士后科學基金會（2020TQ0102）的資助。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/solr.202200073