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  聚合物受體雖然具有高的玻璃化轉變溫度和形貌穩定性，但存在批次差異問題，因此構筑兼具高玻璃化轉變溫度與確定分子結構的受體分子成為有機光伏受體材料發展與應用的需要。基于這一問題，在小分子受體結構基礎上，結合聚合物受體結構與分子量特點，將幾個小分子受體結構單元通過合適的結構連接，合成的這類分子則會兼具較大分子量和確定分子結構。由于這類分子不具有嚴格意義的重復單元，且在具有新結構特征的同時，保留了小分子受體單元的特性，因此將其定義為巨分子受體（Giant molecule acceptors）。目前巨分子受體的合成方法相對有限，這使得巨分子的結構調控缺乏靈活性。此外，巨分子受體分子量介于小分子受體和聚合物受體之間，因而對巨分子受體的結構-性能的系統研究將有利于深入理解從小分子受體到巨分子受體再到聚合物受體，其中結構逐次變化對材料光電特性以及光伏性能的影響，這將對后續有機光伏受體材料的設計提供重要思路。

  因此他們以聚合物受體PY-IT為參照，采用逐步合成的策略設計并合成了一系列分子量的巨分子受體DY（3734.13），TY（5642.19）和QY（7550.25）（圖1），這些分子的分子量介于PY-IT（M_n: 8210, PDI: 2.08）及其單體對應的小分子受體YDT（1827.07）之間。在這些巨分子受體的合成過程中，反應中間單元特定的反應位點使得該逐步合成法精準可控，該方法與之前報道的從聚合反應中分離巨分子受體的方法相比具有更靈活與精準的分子結構調控性，將會為后續巨分子受體材料的合成奠定一定的基礎。 

圖1 巨分子受體材料及其對應小分子受體以及聚合物受體的設計與合成。

  接下來，本工作系統地探討了從小分子受體到巨分子受體再到聚合物受體的結構-性能關系（圖2）。隨著分子量的增大，這些分子表現出更擴展的共軛結構、更大的電子離域，逐漸增加的激子擴散距離和分子間距離。所有這些特征協同作用，使不同分子量的這類分子具有不同的光電特性和光伏性能。研究發現，從YDT到PY-IT，LUMO能級逐漸下移，再加上這些受體對應的器件能量損失的變化，最終使得從YDT到PY-IT制備的光伏器件表現出逐漸降低的開路電壓。此外，基于TY和QY的共混膜具有更合適的給/受體相分離尺寸，這有助于電荷轉移和電荷復合的平衡，從而使得基于TY和QY的共混膜表現出相對較高的電荷轉移態產率和較長的電荷轉移態壽命。在進一步的薄膜形貌研究中發現，從YDT到PY-IT，分子堆積有序性先增大后減小，其中巨分子受體TY具有最好的分子堆積有序性，這使得基于TY的光伏器件表現出最高的電子遷移率。對基于YDT到PY-IT的光伏器件進行激子解離，傳輸以及復合等電荷特性探究發現：基于TY的光伏器件具有最高的激子解離效率，最好的電荷傳輸特性以及最少的電荷復合行為，這些特性使得基于TY的器件具有最高的填充因子。從YDT到PY-IT逐漸紅移的紫外可見吸收光譜以及先增大后幾乎不變的薄膜摩爾消光系數影響了從基于YDT到PY-IT的器件的短路電流密度。以上因素使得基于TY的光伏器件表現出最為優異光伏性能（圖3）。從YDT到DY、TY、QY再到PY-IT，對這些受體材料的光電特性和光伏性能的比較為深入理解從小分子受體到聚合物受體的結構-性能關系發展與轉變提供了重要參考。 

圖2 從YDT到DY、TY、QY和PY-IT的結構-性能關系示意圖。 

圖3 基于YDT到PY-IT的光伏器件性能。

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-43846-3