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  隨著5G通訊技術的發展，不僅要求電子封裝材料具有優異的力學性能和介電性能，還需具有良好的耐高溫性和成型加工性。氰酸酯樹脂由于其固化后規整的三嗪環結構，使其具有優異的耐高溫和介電性能，已成為繼環氧電子封裝材料之后的新秀。然而，熱固性樹脂固有的脆性缺陷也成為限制其應用不可避免的桎梏。目前常用的納米粒子改性、橡膠彈性體改性或熱塑性樹脂改性等方法在增韌的同時難以兼顧優異的加工性和耐熱性。因此，如何在提高氰酸酯樹脂韌性的同時，保證其優異的耐熱性、介電性能及加工性能是目前氰酸酯樹脂應用改性研究中亟需解決的難題。

  超支化聚硅氧烷作為一種有機-無機雜化高分子，兼具官能度高、粘度低、溶解性好、柔性鏈長和表面自由能低等優點。西北工業大學顏紅俠教授團隊在2015年開發了一種通過A2+B3酯交換縮聚反應制備超支化聚硅氧烷的方法（Macromol. Rapid. Comm., 2015, 36: 739-743），該方法與傳統的硅氫加成法和水解縮聚法相比，具有無需溶劑和催化劑，工藝簡單，原料來源豐富、易于大規模生產等特點。前期，該研究團隊通過分子結構設計合成了一系列超支化聚硅氧烷，發現其不僅生物相容性良好，具有聚集誘導發光特征（Macromolecules., 2019, 52: 3075），可廣泛應用于細胞成像（Biomacromolecules., 2020, 21: 3724）、藥物控釋（Biomacromolecules., 2019, 20: 4230）、防偽加密（Mater. Chem. Front., 2020, 4, 1375）以及甲醛吸附（J. Hazard. Mater., 2015, 287: 259）等領域；還能夠同時增強增韌雙馬來酰亞胺樹脂（J. Mater. Chem. C, 2016, 4: 6881），進一步在其分子結構中引入功能性基團，可賦予改性環氧樹脂高強、高韌、高阻燃等多功能一體化（Compos. Part B: Eng., 2021: 109043）。

  近期，該團隊設計合成了一種以Si-O-C鏈段為骨架結構的超支化聚硅氧烷（HSiEP），不同于傳統的以Si-O-Si鍵為骨架的聚硅氧烷，其兼具聚硅氧烷的柔性和脂肪族聚合物的剛性。特別是，受超分子聚合網絡動態能量耗散的啟發，除了在其端位引入能與氰酸酯基體反應的活性環氧基外，還在其鏈段結構中引入了大量能夠促進氫鍵形成的醚鍵，以構建動態交聯的超分子聚合物增韌網絡。

圖1. HSiEP的合成路線圖

  研究發現，6HSiEP/BADCy樹脂的表觀活化能從16.5 kJ/mol降低至4.1 kJ/mol，峰值固化溫度顯著降低93.5 °C，表明HSiEP能夠極大地改善氰酸酯樹脂的固化工藝，為其在電子封裝材料的應用中提供有利的成型加工條件。

圖2. HSiEP/BADCy的固化性能分析

  并且，固化后的HSiEP/BADCy樹脂展現出優異的機械性能，特別是，6HSiEP/BADCy的沖擊強度提高了105.3%。

圖3. HSiEP/BADCy的力學性能

  透射電子顯微鏡研究發現，適量的HSiEP在氰酸酯樹脂中可以形成尺寸不同的聚集域（500-1200 nm）。聚集的原因在于HSiEP分子結構中大量醚鍵和羥基的存在，有利于其形成動態非共價氫鍵作用而發生聚集。這種不同的聚集域在外力作用下能夠吸收沖擊能以增韌樹脂基體。

圖4. 不同HSiEP/BADCy的TEM圖及6HSiEP/BADCy的EDX mapping圖

  這種以Si-O-C鍵為骨架結構的超支化聚硅氧烷，不僅能夠增強增韌氰酸酯樹脂，還可在降低樹脂的固化溫度，在保持樹脂體系優良加工性和耐熱性的同時，降低其介電常數和介電損耗。這項工作為開發高性能電子封裝材料提供了新的策略和理論指導。

  以上研究成果以“Cyanate ester resins containing Si-O-C hyperbranched polysiloxane with favorable curing processability and toughness for electronic packaging”為題，受封面邀約發表于Chemical Engineering Journal上。論文第一作者為西北工業大學劉銳碩士；通訊作者為西北工業大學顏紅俠教授。該研究受到國家自然科學基金以及陜西省重點研發計劃項目的資助。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.133827