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  鋰硫電池(LSBs)因其兼具高能量密度、低成本和環(huán)境友好等優(yōu)勢，在消費電子、電動汽車和智能電網(wǎng)等下一代電源應(yīng)用中前景廣闊。然而，硫正極及其放電產(chǎn)物的電子絕緣性、多硫化物溶解導(dǎo)致的穿梭效應(yīng)、較大體積變化和產(chǎn)生鋰負(fù)極枝晶等系列挑戰(zhàn)，將嚴(yán)重制約LSBs的實際應(yīng)用。值得提及的是，聚合物因其鏈結(jié)構(gòu)易設(shè)計、拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)可調(diào)節(jié)、微觀/聚集態(tài)結(jié)構(gòu)可調(diào)控、物理/化學(xué)功能可調(diào)制、穩(wěn)定性高等特點，有望協(xié)同解決LSBs面臨的上述問題。同時，有機(jī)聚合物質(zhì)量輕，資源豐富，且成膜/可加工性強(qiáng)，將有利于開發(fā)低成本、高能量的儲能器件。近年來，科學(xué)家們已將有機(jī)聚合物應(yīng)用于LSBs的電極、電解質(zhì)、隔膜或粘結(jié)劑中，并取得了系列重要的研究進(jìn)展。

  中南民族大學(xué)楊應(yīng)奎教授團(tuán)隊聯(lián)合佐治亞理工學(xué)院林志群教授，應(yīng)邀在Top期刊Advanced Science（IF 16.806）上發(fā)表了題為“Polymers in Lithium–Sulfur Batteries”的論文，系統(tǒng)總結(jié)了聚合物用于鋰硫電池的最新進(jìn)展。

  本文系統(tǒng)綜述了LSBs的工作原理和挑戰(zhàn)，從正極、粘結(jié)劑、界面相、隔膜和電解質(zhì)等方面全面概述了聚合物在LSBs中應(yīng)用的最新進(jìn)展（圖1）。首先從分子工程的角度重點討論了基于聚合物的硫正極包括電活性含硫聚合物和聚合物硫載體。聚合物不僅可以作為硫載體，還可以直接作為活性正極材料。通過適當(dāng)?shù)暮铣煞椒ê头肿庸こ滩呗裕哂胸S富官能團(tuán)和可控拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的含硫聚合物正極有望同時實現(xiàn)高硫含量和強(qiáng)多硫化鋰捕獲能力。與基于普通物理吸附的非極性碳載體相比，聚合物富含極性官能團(tuán)，表現(xiàn)出豐富的化學(xué)結(jié)合位點和更強(qiáng)的多硫化鋰親和性。聚合物的柔性骨架可以有效地緩沖充放電過程中硫正極的體積變化。用作硫載體的導(dǎo)電聚合物可以進(jìn)一步提高電子電導(dǎo)率。與無機(jī)/硫復(fù)合材料的熔融浸漬合成相比，含硫聚合物的合成通常在更溫和的條件下進(jìn)行，從而能夠?qū)崿F(xiàn)硫的均勻分布。此外，由于優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性、成膜能力和可加工性，聚合物在粘結(jié)劑、隔膜和電解質(zhì)中也發(fā)揮著關(guān)鍵作用。因此本文還從功能性粘結(jié)劑的設(shè)計、多功能隔膜的設(shè)計和改性、聚合物界面相的引入和聚合物電解質(zhì)等方面系統(tǒng)總結(jié)了聚合物分子結(jié)構(gòu)對抑制多硫化物溶解的影響。

圖1聚合物在鋰硫電池中的各種應(yīng)用

  本文最后對聚合物在鋰硫電池中的應(yīng)用和未來工作進(jìn)行了總結(jié)和展望（圖2）。對于含硫聚合物正極，仍需要從聚合物鏈長、功能連接基團(tuán)、極性基團(tuán)、雜原子摻雜、共軛效應(yīng)和拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)等方面通過分子工程方法進(jìn)一步提高硫含量、多硫化鋰捕獲能力和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。硫化聚丙烯腈可能是最有希望成功應(yīng)用的含硫聚合物，但其準(zhǔn)確的分子結(jié)構(gòu)和反應(yīng)機(jī)理以及電解質(zhì)的影響仍有待進(jìn)一步研究。可以將原位表征技術(shù)和理論計算相結(jié)合，監(jiān)測充放電過程中聚合物的結(jié)構(gòu)和形態(tài)演變，深入理解電化學(xué)反應(yīng)機(jī)理。還應(yīng)考慮開發(fā)可控、低成本和可大規(guī)模應(yīng)用的含硫聚合物的合成方法。對于聚合物硫載體，通過調(diào)控分子結(jié)構(gòu)和設(shè)計多組分納米結(jié)構(gòu)以加強(qiáng)對多硫化鋰的捕獲、增強(qiáng)動力學(xué)和提高硫含量，還需要在聚合物載體中加入導(dǎo)電碳以提高硫正極的電子導(dǎo)電性。對于粘結(jié)劑，可以從引入極性基團(tuán)和增加粘附力等方面進(jìn)行改進(jìn)，對于多功能隔膜，可以通過調(diào)節(jié)孔徑和引入極性基團(tuán)進(jìn)進(jìn)一步抑制多硫化鋰的溶解。同時，在正極和隔膜之間引入特定的聚合物界面層也能有效抑制穿梭影響。此外，開發(fā)具有高離子電導(dǎo)率、優(yōu)異的機(jī)械/化學(xué)穩(wěn)定性和良好界面接觸的聚合物電解質(zhì)被認(rèn)為是完全克服多硫化物溶解的最有希望的途徑。總之，具有結(jié)構(gòu)和功能多樣性的聚合物將拓寬實現(xiàn)鋰硫電池成功應(yīng)用的策略范圍，并推動其他成本更低的金屬硫電池的未來發(fā)展。

圖2 聚合物提高鋰硫電池性能的總結(jié)與展望

  該論文第一署名機(jī)構(gòu)為中南民族大學(xué)，第一作者為中南民族大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院章慶博士。工作得到國家自然科學(xué)基金(52173091, 51973235, 51902349, 51673061)、國家民委領(lǐng)軍人才支持計劃和湖北省創(chuàng)新群體等項目資助。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202103798 

  下載：Polymers in Lithium–Sulfur Batteries