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  當(dāng)前能源和環(huán)境問題日益嚴(yán)峻，亟需發(fā)展太陽能、水能和風(fēng)能等綠色清潔能源。然而這些綠色清潔能源需進(jìn)一步轉(zhuǎn)化和儲(chǔ)存才可實(shí)現(xiàn)高效利用。超級(jí)電容器是一種先進(jìn)的電化學(xué)儲(chǔ)能裝置，其因功率密度高、穩(wěn)定性好、工作溫度范圍寬而備受關(guān)注。超級(jí)電容器分為雙電層電容器和贗電容器，其中贗電容器能夠提供更高比電容，是當(dāng)前領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。近年來，有機(jī)電極材料由于理論容量大、結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)靈活、環(huán)境友好、價(jià)格低廉等優(yōu)點(diǎn)，引起了科學(xué)家的日益關(guān)注。共價(jià)有機(jī)框架（COFs）是一類新型的多孔晶態(tài)有機(jī)聚合物，具有結(jié)構(gòu)清晰、比表面積大、孔隙率可調(diào)、官能團(tuán)可設(shè)計(jì)等特點(diǎn)。通過理性設(shè)計(jì)，易于將儲(chǔ)能基團(tuán)組裝到COFs聚合物的規(guī)則有序結(jié)構(gòu)中，同時(shí)COFs的多孔結(jié)構(gòu)利于電解液的浸潤(rùn)、粒子（離子、電子等）的運(yùn)輸和活性部位的暴露，這些優(yōu)點(diǎn)使COFs在儲(chǔ)能方面顯示出巨大的應(yīng)用潛力。

  南開大學(xué)化學(xué)學(xué)院張振杰課題組長(zhǎng)期致力于開發(fā)新的合成方法來制備新型多孔聚合物，應(yīng)用于仿生驅(qū)動(dòng)、智能監(jiān)測(cè)、離子傳導(dǎo)等方向（Nat. Commun., 2021, 12, 1982；Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 2974; Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 6055; Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 3678; ACS Cent. Sci., 2020, 6, 787; ACS Cent. Sci. 2019, 5, 1352）。作者進(jìn)一步發(fā)展了前期提出的“分步合成策略”，制備了兩種高結(jié)晶性、高穩(wěn)定性的COFs (NKCOF-2和NKCOF-8)。這兩個(gè)COFs含有豐富的氧化還原活性基團(tuán)和質(zhì)子傳導(dǎo)基團(tuán)，展現(xiàn)出高的比表面積、良好的親水性和優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性，這些特性為NKCOFs的儲(chǔ)能應(yīng)用提供了保障。進(jìn)一步將NKCOFs與碳納米管（CNTs）原位復(fù)合后，材料展現(xiàn)出了優(yōu)異的電化學(xué)儲(chǔ)能性能。電化學(xué)性質(zhì)測(cè)試表明，材料表現(xiàn)出明顯的贗電容性質(zhì)，在0.5 A/g的電流密度下展現(xiàn)出440 F/g的高比電容，是最高的COF基超級(jí)電容器之一，并且在10 A/g的大電流密度下充放電循環(huán)10000次仍能保持90%的容量。組裝的不對(duì)稱超級(jí)電容器輸出的最大能量密度為71 Wh/kg，最大功率密度為42 kW/kg，超過了報(bào)道的COF基材料。相關(guān)工作“Grotthuss Proton Conductive Covalent Organic Frameworks for Efficient Proton Pseudocapacitors”發(fā)表于《Angew. Chem. Int. Ed.》。

圖1. 材料的合成路線圖

圖2. 材料的電化學(xué)性質(zhì)

  這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)高性能水系超級(jí)電容器儲(chǔ)能材料提供了新思路。本論文的第一作者為南開大學(xué)化學(xué)學(xué)院助理研究員楊毅，通訊作者是南開大學(xué)化學(xué)學(xué)院張振杰研究員。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、111工程和南開大學(xué)有機(jī)新物質(zhì)創(chuàng)造前沿科學(xué)中心的支持。

  原文鏈接：

  Grotthuss Proton Conductive Covalent Organic Frameworks for Efficient Proton Pseudocapacitors

Yi Yang, Penghui Zhang, Liqin Hao, Peng Cheng, Yao Chen, Zhenjie Zhang* 

  Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/ange.202105725

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.202105725