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  聚兩性電解質水凝膠因具有寬泛可調的強度、自修復、形狀記憶以及自調節(jié)粘附等優(yōu)異性能，受到了眾多學者的關注，目前已廣泛應用于藥物控釋和組織再生支架等領域。但是該凝膠仍有幾個缺點制約了其應用，如形狀記憶的刺激源較為單一、原始形狀無法自發(fā)轉變?yōu)榕R時形狀、自修復時間較長等，所以，如何通過調整水凝膠的網絡結構和改變水凝膠的組分解決以上問題仍需進一步研究。

  針對聚兩性電解質水凝膠的刺激源過于單一的問題，華南理工大學王濤副研究員/孫尉翔副研究員/童真教授團隊在傳統(tǒng)聚兩性電解質水凝膠中引入弱的陰離子單體甲基丙烯酸（MAA），實現了pH誘導的形狀記憶效應，同時，由于快速溶脹、交聯(lián)點重建、殘余變形等水凝膠在非平衡狀態(tài)的協(xié)同效應，該凝膠還具有自發(fā)驅動的行為（圖1），提供了一種能夠連續(xù)驅動的水凝膠驅動器的設計思路（Adv. Funct. Mater. 2018, 28, 1707245）。

圖1. 基于MAA的聚兩性電解質水凝膠的自發(fā)驅動行為

  在保留可自發(fā)變形功能的前提下，為改善聚電解質水凝膠的力學強度，該團隊進一步利用弱陽離子單體甲基丙烯酸二乙氨基乙酯（DEAEMA）在酸性聚苯乙烯磺酸水溶液中制備了聚離子復合物（PIC）水凝膠（圖2），在大幅提高水凝膠力學強度的同時，實現了pH誘導的形狀記憶效應和自發(fā)驅動行為；同時，通過控制含水量，該凝膠還能夠實現信息加密的功能（Macromol. Rapid Commun. 2021, 42, 2000747）。

圖2. 基于DEAEMA的聚兩性電解質水凝膠的形狀記憶、自發(fā)驅動和信息加密功能

  在前期工作的基礎上，該團隊在傳統(tǒng)聚兩性電解質水凝膠中引入弱陽離子單體甲基丙烯酸二甲氨基乙酯（DMAEMA）（圖3），該凝膠也具有pH響應的形狀記憶效應及優(yōu)異的可重復性（圖4），利用形狀記憶的恢復過程可模擬凝膠盒子的打開和花朵的開放過程（圖5）。更有趣的是，在交替浸泡酸堿溶液的形狀記憶過程中，該水凝膠還具有自增強的特性，水凝膠拉伸強度可以提高10倍；通過粘彈性-應變硬化模型的擬合，可知水凝膠在自增強過程中，應變硬化部分的模量持續(xù)增強，而其他物理量則基本不變，這說明水凝膠的自增強行為可能來自于pH誘導相分離的物理老化作用（圖6）。除此之外，該水凝膠還具有快速自修復能力，將切開的水凝膠直接接觸5 min，無需任何外力和加熱等額外處理，即可完成修復；作者利用此性能實現了如自修復凝膠管和導電凝膠器件等應用（圖7），在人造血管、可穿戴設備、軟體機器人等領域有潛在應用前景。該水凝膠的pH響應形狀記憶、自增強、快速自修復性能也提供了新的材料設計策略。

圖3. 基于DMAEMA的聚兩性電解質水凝膠的制備過程及化學結構

圖4. DMAEMA聚兩性電解質水凝膠的形狀記憶效應及其可重復性

圖5. DMAEMA聚兩性電解質水凝膠模擬盒子打開和花朵開放

圖6. DMAEMA聚兩性電解質水凝膠自增強過程中拉伸強度的變化、拉伸曲線及模型擬合結果

圖7. DMAEMA聚兩性電解質水凝膠的快速自修復凝膠管和導電凝膠器件

  以上相關成果分別發(fā)表在Advanced Functional Materials (Adv. Funct. Mater. 2018, 28, 1707245)，Macromolecular Rapid Communications (Macromol. Rapid Commun. 2021, 42, 2000747)，Macromolecules (DOI: 10.1021/acs.macromol.0c02657)上。論文的第一作者分別為張袁鋮博士和華南理工大學碩士生胡綺倩，通訊作者為華南理工大學王濤副研究員，共同通訊作者為華南理工大學孫尉翔副研究員和童真教授。

  論文鏈接：

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201707245

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/marc.202000747

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.0c02657