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  近年來，基于有機共軛高聚物的可穿戴電子設(shè)備，由于其出色的可拉伸性，可大面積制備等原因受到了科學(xué)家的廣泛關(guān)注。然而，對共軛高聚物本身結(jié)構(gòu)進行修飾所能實現(xiàn)的彈性模量往往比生物體皮膚高2~3個數(shù)量級，而其最大的可拉伸程度也往往低于其自身長度的1倍。再者，在實際應(yīng)用中，循環(huán)拉伸與折疊經(jīng)常會導(dǎo)致其不可逆地疲勞乃至斷裂。因此，除了可拉伸性之外，其柔軟程度，對裂痕擴展的抵抗力以及可自我修復(fù)的能力也受到了科學(xué)家地廣泛關(guān)注。將彈性體與有機共軛高聚物共混而成的復(fù)合材料，為解決這一問題提供了新思路。

  近期，南密西西比大學(xué)高分子科學(xué)與工程學(xué)院顧曉丹教授團隊與國立臺灣科技大學(xué)Yu-Cheng Chiu教授團隊共同合作，通過使用傳統(tǒng)高性能丁基橡膠作為主體，與共軛高聚物簡單共混后，即可制備出高性能有機復(fù)合材料超薄膜，實現(xiàn)了歷史新低的楊氏模量（1 MPa），超高的可拉伸性（8倍于自身長度），同時能有效抵抗裂痕擴展，并在室溫下即可自修復(fù)。該研究成果以博士生張聳為第一作者，該項研究以“Tacky elastomers to enable tera-resistant and autonomous self-healing semiconductor composites”為題發(fā)表在Advanced Functional Materials 雜志上。

1. 復(fù)合材料超薄膜的力學(xué)與電學(xué)性能

  復(fù)合材料超薄膜的力學(xué)性能可以在水面上通過拉伸測得，其電學(xué)性能可在制成有機場效應(yīng)晶體管后測得。由于丁基橡膠（Butyl rubber）有著非常柔軟的高分子鏈，共混后所得復(fù)合材料的力學(xué)性能出現(xiàn)了極大的提升，在薄膜有切口的情況下，也能保持在100% 的拉伸長度下不斷裂。而共混前后的電學(xué)性能（電荷遷移率）并未出現(xiàn)任何明顯下降。共混比例為1：8.5 的薄膜表現(xiàn)出了有記錄以來最低的楊氏模量（1 MPa）以及優(yōu)秀的可拉伸性（8倍于自身長度）。再者，由于丁基橡膠出色的氣密性，制成的半導(dǎo)體在空氣中存放超過5個月之后，電荷遷移率也未明顯降低。丁基橡膠還有著出色的粘合力。60納米厚的超薄膜被切開后，兩片薄膜只需在切口處物理壓縮并接觸2秒鐘，無需加熱以及任何化學(xué)處理，其力學(xué)性能就能得到恢復(fù)，并拉伸至之前長度的1.5倍。在實現(xiàn)出色的力學(xué)性能的同時，其電子遷移率在自修復(fù)的前后也未發(fā)生明顯變化。這是由于丁基橡膠的分子鏈在室溫下還有相當(dāng)?shù)目梢苿有裕趦善∧さ那锌谔帲湟苿有钥墒沟霉曹椄呔畚锏姆肿渔湹靡灾匦陆佑|并傳導(dǎo)電荷。

圖1.不同比例的復(fù)合材料薄膜的（a-e）力學(xué)性能以及（f-h）電學(xué)性能。

圖2. 共混比例為2：3的共軛高聚物/丁基橡膠復(fù)合材料薄膜所表現(xiàn)出來的快速可自修復(fù)的（a-e）力學(xué)性能以及（f-g）電學(xué)性能。

2. 復(fù)合材料的形貌表征

  對于兩相共混物來說，相分離往往是不可避免的。因此，為了深入了解觀察到的復(fù)合材料薄膜的力學(xué)和電學(xué)性能，原子力顯微鏡-紅外光譜（AFM-IR）技術(shù)和飛行時間二次離子質(zhì)譜儀（TOF-SIMS）被分別用來研究薄膜表面和薄膜厚度方向的化學(xué)成分分布，而共振軟X射線散射技術(shù)（R-SoXS）可以探測研究薄膜內(nèi)部相分離的平均尺度。研究發(fā)現(xiàn)，在復(fù)合材料薄膜中，共軛高聚物更多地聚集在與空氣接觸的薄膜表面。并且隨著丁基橡膠的增多，越來越多的聚集態(tài)共軛高聚物分散成了相互纏結(jié)的纖維態(tài)，并且與丁基橡膠產(chǎn)生了兩個尺度下的相分離：薄膜表面纖維-纖維之間60納米左右的分離尺度，以及薄膜厚度方向大于600納米的分離尺度。通過原位掠入射廣角X射線散射(GIWAXS)技術(shù)，研究還發(fā)現(xiàn)共軛高聚物的結(jié)晶能力在丁基橡膠的存在下并不會被影響。這些現(xiàn)象從根本上解釋了為何該復(fù)合材料的電學(xué)性能并不會被絕緣的丁基橡膠所影響。

圖3. 對不同比例的復(fù)合材料薄膜內(nèi)部相分離的分析。（a-k）普通AFM以及AFM-IR對薄膜表面化學(xué)成分的探測。（i）TOF-SIMS對薄膜厚度方向化學(xué)成分的分析。（m）GIWAXS對不同比例復(fù)合材料薄膜的相對結(jié)晶度的分析。

  該文章最后指出，通過共混而實現(xiàn)高性能有機柔性半導(dǎo)體復(fù)合材料的方法可以普遍適用于各種共軛高聚物，而對新型彈性體的研究以及對相分離的理解與控制，對實現(xiàn)更加耐用的可拉伸/可穿戴電子設(shè)備，以及未來大規(guī)模的工業(yè)化生產(chǎn)有著重要意義。

圖4.丁基橡膠與n型共軛高聚物復(fù)合材料的性能

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202000663