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  近日，中山大學博士生袁中柯，博士后李靖在余丁山教授、陳旭東教授的共同指導下，與美國凱斯西儲大學戴黎明教授合作，在高效的黑磷基全解水催化劑的設計和制備方面取得了重要進展，相關研究成果以“Ultrathin Black Phosphorus-on-Nitrogen Doped Graphene for Efficient Overall Water Splitting: Dual Modulation Roles of Directional Interfacial Charge Transfer”為題發表在《Journal of the American Chemical Society》（J. Am. Chem. Soc., 2019, 141 (12), 4972–4979）上。

圖1 二維少層黑磷-氮摻雜石墨烯異質結構概覽

  少數層超薄黑磷納米片（EBP）作為一種新型二維材料，引起科研工作者的廣泛關注。特別是其在電子、光電子、催化等領域具有廣闊的應用前景，這得益于其自身較高載流子遷移率，可調的電子結構以及較大的比表面積。目前，EBP在電子和光電子領域的研究已經取得了較大進展，然而，EBP在電催化領域（ORR，OER，HER，CO2RR等）的研究仍處于起步階段。雖然已有報道顯示黑磷基材料能夠催化OER或HER反應，但顯示出不滿意的電催化性能，這可能歸結于黑磷本身具有較低密度的催化位點和較低的電導率。另外，相關的電催化機理仍缺乏深入的認識。特別是，在常溫常壓條件下，EBP本身較差的穩定性嚴重限制了其應用潛力。因此，提高EBP穩定性并充分挖掘其固有的催化活性，進而擴寬黑磷的應用范圍變得尤其重要。

圖2 二維少層黑磷-氮摻雜石墨烯異質結的制備和代表性TEM和AFM表征結果

  課題組通過簡單的液相剝離法合成了帶負電的二維少數層黑磷（EBP），并通過靜電作用將EBP與帶正電性的氮摻雜石墨烯（NG）復合，從而制備了一種新穎的二維黑磷-氮摻雜石墨烯異質結構（EBP@NG）。由于NG本身具有良好的穩定性，它的存在對在異質結構中的EBP提供了的良好的保護作用，因此，該異質結構顯示了大大增強的環境和電化學穩定性。重要的是，它可用作雙功能OER/HER電催化劑，實現高效而穩定的電催化全水裂解。

圖3 二維少層黑磷-氮摻雜石墨烯異質結構催化劑的電化學性能

  在半電池測試中，雖然EBP和NG單獨顯示出較低 的HER和OER催化性能，但EBP@NG異質結構顯示出大大增強的HER/OER 催化活性和穩定性。特別是在全水裂解測試中，組裝的器件只需1.54 V電壓，就能產生10 mA cm-2電流密度，其性能甚至優于商業的Pt/C@RuO2貴金屬催化劑組合(1.60 V)，法拉第效率高達97%。

圖 4二維少層黑磷-氮摻雜石墨烯異質結構催化劑的水裂解性能

  結合實驗和理論研究表明，二維少數層黑磷和氮摻雜石墨烯功函數的差異誘導了界面電子從NG轉移到EBP。這種界面電荷轉移相互作用，使得氮摻雜石墨烯表面富集正電荷，優化了OER反應中間產物吸附能，進而提升其OER性能；同時，大量電子富集于EBP表面，優化了H的吸附和脫附，從而增強了HER性能。研究結果不僅拓展了黑磷在能源相關領域的應用范圍，而且為黑磷基全解水催化劑的設計提供了新的思路。

圖5 二維少層黑磷-氮摻雜石墨烯異質結構催化劑的功函數和反應自由能曲線

  文章的第一作者是中山大學聚合物復合材料及功能材料教育部重點實驗室博士生袁中柯，博士后李靖，通訊作者是余丁山教授、陳旭東教授和美國凱斯西儲大學戴黎明教授。該項研究工作得到了國家自然科學基金和青年千人計劃的大力支持。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021/jacs.9b00154