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  上海科技大學物質學院李濤教授課題組在二氧化碳氣體分離膜領域取得突破性進展。近日，該研究成果以“Interfacial Engineering in Metal-Organic Framework-Based Mixed Matrix Membranes Using Covalently Grafted Polyimide Brushes”為題，于國際知名學術期刊《美國化學會志》 (Journal of the American Chemical Society)上發表。

  氣體膜分離技術在傳統工業分離中扮演著重要角色。從合成氨工業中的氫氣回收，到空氣中氮氣、氧氣的分離，都少不了膜分離技術的身影。相較于常用的低溫精餾分離法（cryogenic distillation），氣體膜分離不涉及變溫及相變過程，因此能極大降低分離過程的能耗。作為一種最具潛力的脫碳方法之一，高性能氣體分離膜技術還廣泛應用于火力發電廠尾氣及天然氣井中二氧化碳的捕獲，從而有助于減緩全球變暖趨勢。

  在眾多氣體分離膜材料中，金屬有機框架(Metal-Organic Frameworks, MOFs)基混合基質膜(Mixed Matrix Membranes, MMMs)是一種極具潛力的新一代復合膜材料。此類材料將晶態MOFs顆粒結構的多變性、孔道的規整性，以及隨之而來的對氣體良好的尺寸篩分性能，與高分子基質(matrix)柔軟、可具加工性的優點相結合，理論上能極大提升分離膜的選擇性及滲透性。然而，在過去的十幾年中，關于MOFs混合基質膜的研究報道雖不在少數，卻僅有少數案例能實現符合預期的分離性能。其主要原因在于：分散相（MOFs）與連續相（高分子基質）界面相容性較差，引起非選擇性空穴的增加、孔堵塞等諸多問題會嚴重影響膜的分離性能。同時，人們對于混合基質膜中的材料界面還缺乏系統的認識，且有效的界面修飾手段尚未得到完全的開發。

  為進一步解決上述問題，李濤教授課題組開發了一種在MOF顆粒表面共價接枝線性聚酰亞氨(polyimide,PI)高分子刷的方法來提升MOF和聚酰亞氨基質的界面相容性。相比傳統混合基質膜僅依靠分散相表面與高分子基質側鏈形成的弱作用力，PI高分子刷與基質高分子鏈段互相穿插纏結,極大增加了兩相界面的結合力。接枝的PI高分子刷的化學成分可與高分子基質保持高度一致，從而實現MOF顆粒在基質中的完美分散。實驗結果表明，用該方法修飾過的膜在機械延展性能上相比傳統膜提升了近500%，在施加相同剪切應力的情況下大大降低了界面撕裂現象的發生。

圖1.混合基質膜氣體分離過程示意圖。

  高分子膜在用于高壓CO2分離時，通常會由于CO2在膜中的溶解導致高分子鏈段的移動，從而使膜的分離選擇性不斷下降。這種現象稱之為“塑化”。由于MOF顆粒表面修飾的高分子刷子能夠穿插于基質的高分子鏈段之間，極大限制高分子鏈的移動能力，從而能夠有效抑制膜的“塑化”行為，有望實現高壓下CO2的高效膜分離。在CO2/N2和CO2/CH4的分離性能評估中，PI接枝的膜材料表現出滲透性和選擇性同時增加的趨勢，接近混合膜的理想性能。該研究成果為新型混合基質氣體分離膜材料的開發鋪平了道路。

圖2.左圖為接枝PI高分子刷的混合基質膜與傳統混合基質膜材料界面的結構示意圖。右圖為CO2/N2的分離性能隨分散相含量增加的變化趨勢。PI高分子刷修飾的膜能同時提升選擇性與透過性。

  該課題的研究工作全部在上科大完成。李濤教授課題組2017級博士研究生王洪亮為第一作者，李濤教授為通訊作者，上科大為第一完成單位。該項目還得到了上科大啟動基金、上海“浦江人才計劃”以及國家自然科學基金青年科學基金等項目支持。

  論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b10138