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  形狀記憶聚合物（SMPs）是智能高分子材料的一種，其傳統的定義是指能夠對外界刺激進行響應的聚合物，在受到外界刺激后，它可以由原始形狀變化為臨時形狀，最后能夠回復到原始形狀。目前，人們已經能夠制備一些具有單向（one-way）、準雙向（quasi two-way）、可逆雙向（reversible two-way）形狀記憶及多級形狀記憶效應的SMPs。其中，由于雙向形狀記憶過程是可逆的，樣品不需要使用者進行再次變形，就可以在原始形狀與臨時形狀之間進行可逆轉換，因此具有極高的實用價值與廣闊的應用前景。

圖1 雙向形狀記憶結晶聚合物及其復合材料的基本構成與結構/變形特點

（高分子學報，2017, 4, 563-579）

  在全球提倡低碳環保的大背景下，生物可降解材料的發展和應用成為研究者們關注的熱點。脂肪族聚酯材料因其生物降解性、生物相容性和較好的綜合性能等優點使其在環保和醫用領域等具有良好的應用前景。聚丁二酸丁二醇酯（PBS）具有相對較高的熔融溫度（~110 °C），較好的力學性能，但是其耐沖擊性稍差，且較高的結晶度導致降解速率較慢。聚己內酯（PCL）具有較好的韌性，但是其熔融溫度較低（~50 °C），力學強度較低。通過共聚反應制備的PBS-co-PCL多嵌段共聚物能夠兼具二者的優點。由于材料的微觀結構、力學性能和生物降解速率與其結晶行為有非常大的關系，PBS-co-PCL多嵌段共聚物結晶行為的研究非常重要。鑒于此，中國科學院化學研究所董俠研究員與多位合作者，通過各種測試技術從微米到納米尺度，研究了PBS-co-PCL多嵌段共聚物（BS50CL50）中由結晶和熔融行為所產生的可逆的片晶周期性結構，并提出了一個機理模型來解釋材料的微觀結構演化。

  該工作的第一完成人為化學所博士后黃淼銘，合作者包括王莉莉博士、鄭柳春副研究員、劉國明副研究員、李春成研究員、王篤金研究員，北京市理化分析測試中心高峽研究員和西班牙巴斯克大學Alejandro J. Müller教授。

  研究發現，共聚物首先在82 °C進行恒溫結晶時，可以形成典型的環帶球晶形貌，是一種“breakout”結晶，此時，在SAXS曲線上出現兩個衍射峰。高-q峰歸屬于在PBS-rich相形成的PBS片晶周期結構，其無定形區包括無定形的PBS分子鏈和熔融狀態的PCL分子鏈；低-q峰歸屬于在PCL-rich相形成的PBS片晶周期結構，其無定形區尺寸較大，包含大量的熔融狀態的PCL分子鏈。當共聚物降溫到36 °C進行恒溫結晶時，PCL在原來的PBS球晶內部進行結晶，形成PBS與PCL片晶共存的雙結晶結構，導致低-q峰的強度顯著下降，而高-q峰的強度稍微增加。在重新升溫過程中，當PCL結晶重新熔融時，高-q峰仍然存在，而低-q峰的強度又顯著增加，這證明了片晶周期性結構的可逆性。該研究闡明了結晶和熔融行為所產生的可逆的片晶周期性結構的本質，深化了本領域研究人員對多嵌段共聚物的結晶行為和微觀結構的認識。相關報道見Macromolecules, 2018, 51, 1100-1109。另外，通過控制多嵌段共聚物的組成（PCL含量較多）、PBS的結晶（較小的結晶度與結晶尺寸）與合適的形變，可以使PBS-co-PCL多嵌段共聚物表現出更高的形狀記憶性能（ACS Applied Materials & Interfaces, 2017, 9, 30046-30055）。

圖2 在兩步恒溫結晶和重新熔融過程中，PBS-co-PCL多嵌段共聚物的微觀結構演化機理（Macromolecules, 2018, 51, 1100-1109）

  在形狀記憶性能及其機理的研究中，該團隊之前的系列研究工作探討了聚己內酯基的單組分、嵌段聚合物、共混體系及聚氨酯納米填充體系的形狀記憶行為及其機理，構筑了不同體系的多尺度微觀結構，討論了凝膠含量、嵌段結構、分相控制和界面影響等多因素對形狀記憶性能的影響（Polymer, 2014, 55, 4289-4298 ; RSC Advances, 2014, 4, 55483-55494; RSC Advances, 2015, 5, 50628 -50637）。2017年發表的綜述文章“雙向形狀記憶結晶聚合物及其復合材料的研究進展”，總結了近年來雙向形狀記憶結晶聚合物及其復合材料的研究現狀、制備方法、影響因素及機理，并對其研究前景進行了展望（高分子學報，2017, 4, 563-579）。

  最新發表論文鏈接：

  http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.macromol.7b01779

  http://pubs.acs.org/doi/pdfplus/10.1021/acsami.7b08403