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中科院武漢物數所在甲烷催化反應機理研究方面取得新進展
2012-03-08  來源:中國聚合物網

    中科院武漢物理與數學研究所波譜與原子分子物理國家重點實驗室鄧風研究組,日前在甲烷和一氧化碳催化轉化制乙酸的反應機理研究方面取得重要進展。相關研究結果已在《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)上在線發表。

    甲烷是天然氣的主要成分,作為儲量豐富、價格低廉的化工原料,將其轉化為高附加值化學品具有重要的經濟價值。然而,甲烷是最穩定的天然有機小分子,一直以來,其活化與轉化是催化化學領域最具挑戰性的問題之一,最大困難來自于缺乏使之高效活化轉化的催化劑和不甚明確的催化反應機理。

    鄧風研究員領導的多相催化磁共振研究組長期致力于固體NMR方法的發展,以及環境友好固體催化劑結構和反應性能的研究。針對甲烷C−H鍵活化的特點,該研究組的徐君副研究員、王秀梅博士生等人制備了一種具有酸性和氧化還原性的雙功能Zn改性沸石分子篩催化劑(ZnZSM-5),并利用該催化劑在523K下實現了甲烷與一氧化碳羰基化合成乙酸的溫和轉化。

    原位13C固體NMR跟蹤反應過程表明,甲烷和一氧化碳經由反應中間體(ZnCH3和ZnOCH3)控制的兩條途徑生成乙酸。通過調節反應體系的氧化還原氣氛可以控制反應中間體的生成,進而達到調控反應通道的目的。

    該研究結果有望為甲烷及其它低碳烷烴的活化與選擇性轉化提供新的途徑。該項研究工作得到了國家自然科學基金委、科技部和中國科學院的重點支持。

Zn改性沸石分子篩上甲烷羰基化制乙酸的反應機理

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