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  信息化、智能化社會的可持續發展離不開信息安全。當前主流的加密芯片與算法如各種不同的防偽碼等已廣泛應用，但其工作模式依賴明確的輸入–輸出映射關系，容易遭受逆向建模與機器學習攻擊，面臨潛在的信息泄露風險。物理不可克隆函數(Physical unclonable functions, PUF)可通過挑戰-響應機制從其內部隨機結構變化中產生獨一無二的響應信號，挑戰與響應間的關系僅存在于其物理結構中，極難復制或解密，被認為是構建新一代安全系統的關鍵。然而，現有PUF器件的挑戰-響應對(CRP)數量有限，易被機器學習預測或攻擊，難以兼顧唯一性、不可克隆性與不可預測性等信息加密/識別三大核心需求。

  水凝膠具有獨特的、不可復制、不可預測的拓撲聚合物網絡結構，是PUF的理想材料。但常規水凝膠多交聯均勻，內部拓撲網絡結構的差異難以在宏觀的光學、電學等性質上得到表達，無法直接用于信息加密。

  近日，北京理工大學趙飛教授團隊開發出一種基于區域組裝交聯(Regional Assembly Crosslinking, RAC)策略的新型導電水凝膠(RAC-Gel)，通過從拓撲聚合物網絡中獲得宏觀的、不可復制的電化學行為，實現了兼顧唯一性、不可克隆性與不可預測性的信息加密，為構建高安全性信息加密器件提供了新的解決方案。

  相關論文以“Tailoring Topological Network of Conductive Hydrogel for Electrochemically Mediated Encryption”為題發表在Advanced Materials上，燕宇珂、劉欣悅、劉傳杰博士為論文共同第一作者。

  該材料通過施加電場誘導聚吡咯/聚苯乙烯磺酸(PPy:PSS)水凝膠體系內部發生相分離，在微觀尺度上形成拓撲網絡結構的離子–電子轉導結點矩陣（圖1，圖2），構建起離-電協同傳輸的 “響應-刺激”三維網絡結構。得益于每個轉導結不同的轉導時間，RAC-Gel在脈沖電信號作用下展現出高度非線性、不可預測且不可克隆的電化學響應特性。基于RAC-Gel的單個加密器件即可生成超過10¹⁹組挑戰–響應對，大幅超越現有物理不可克隆函數(PUF)對強安全性的基本需求(通常為10¹⁰組)。

圖1. 基于水凝膠的物理不可克隆加密單元的概念設計示意。

圖2. RAC-gel結構的表征。a) PPy:PSS凝膠及電場誘導的區域交聯過程示意圖。b) RAC-Gel的原子力顯微鏡相位圖像，放大視圖突出了局部相分離特征，虛線標示典型的區域組裝區域。c) RAC-Gel與均勻交聯PPy:PSS凝膠的流變特性對比曲線。d) RAC-Gel與均勻交聯PPy:PSS凝膠的掠入射廣角X射線散射譜圖。e) PPy:PSS團簇在電場誘導相分離前后的微觀結構變化示意圖。

圖3. RAC-Gel的電荷傳輸特性。a) RAC在水凝膠截面中的示意圖。b) 離–電轉導結在整個水凝膠中的擴展形成等效的三維串并聯電阻–電容陣列。c) 電荷傳輸動力學測試系統示意圖。d) RAC-Gel與均勻交聯PPy:PSS水凝膠在10⁵Hz頻率下相對于原始輸入信號的波形比較。e) RAC-Gel與均勻PPy:PSS水凝膠的循環伏安曲線。f) 對兩種樣品施加10⁵個半波正弦脈沖后所得波形。g) RAC-Gel與均勻交聯PPy:PSS水凝膠的頻率下變換輸出信號。

  RAC-Gel的電荷傳輸行為表現出優異的可重復性與穩定性。在重復輸入相同電信號的條件下，其輸出波形保持高度一致，相關系數達0.999，均方誤差低至2×10??，顯示出良好的信號一致性與長期穩定性。

圖4. 基于RAC-Gel的物理不可克隆加密單元的加密過程。a) 基于RAC-Gel器件的實物照片。b) 輸入方波脈沖列信號(頻率10?Hz)，脈沖數從左至右依次為1、5、10、50、100、500、1000、5000、10000、50000和100000。c) 圖案編碼示意圖：3×3像素矩陣編號為1–9，紅色方格（1、5、9）代表被激活的位置。d) 時間軸編碼方式：每個方格對應0.5ms的時間窗口(w?–w?)。標紅的窗口施加持續0.4ms的方波脈沖，其余窗口保持空白0.5ms。e) 64像素圖案及對應的方波輸入信號示例。f) RAC-Gel產生的輸出信號。g) 第一次與第1000次輸出信號之間的殘差分布。h) 使用仿制RAC-Gel樣品進行破解攻擊實驗。i) 仿制器件的輸出信號相較于真實信號存在明顯偏差。j) 破解信號與真實信號的殘差分布比較。

  此外，該材料體系在面對機器學習攻擊時表現出出色的抗破解能力。研究表明，無論是基于線性回歸、多層感知機(MLP)，還是深度Transformer架構的模型，均難以準確預測RAC-Gel的輸出響應。這一結果表明，RAC-Gel的加密性能源自材料內部的結構特征，真正實現了材料本征加密。

圖5. 基于RAC-Gel的抗機器學習攻擊性能。a) 圖案編碼過程示意圖，展示了一個64像素矩陣圖案（上）及其經時間序列編碼后的脈沖輸入信號（下）。b–d) 采用不同機器學習模型（線性回歸、多層感知機MLP、Transformer）對RAC-Gel輸出信號進行預測的結果。每個子圖中，上方面板比較了實際輸出信號（黑線）與預測信號（紅線），下方面板展示相應的殘差分布。b) 線性回歸模型預測精度較低，殘差顯著偏離正態分布。c) MLP模型在一定程度上提升了預測精度，但殘差分布仍未達到理想的正態形態。d) Transformer模型進一步改善了預測性能，但殘差分布依舊呈雙峰特征，未能滿足正態分布要求。

  綜上所述，本研究開發一種具備拓撲結構可調控性、傳輸響應非線性、自適應輸入調控能力的新型導電水凝膠材料體系，驗證了其在高安全度的信息加密、動態信號調控與防偽識別器件中的廣泛應用潛力，為材料科學與信息技術的深度融合開辟了新的發展方向。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202507637