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  導(dǎo)電水凝膠的增韌機(jī)制研究已取得顯著進(jìn)展，但伴隨而來的電阻變化問題逐漸顯現(xiàn)。特別是構(gòu)建高韌性導(dǎo)電水凝膠體系時(shí)，其導(dǎo)電性與機(jī)械性能之間形成難以協(xié)調(diào)的競爭關(guān)系。因此滿足實(shí)際應(yīng)用穩(wěn)定性要求、具有卓越機(jī)械性能和高導(dǎo)電特性的水凝膠材料仍是該領(lǐng)域亟待突破的關(guān)鍵技術(shù)難題。

圖1. 超拉伸導(dǎo)電水凝膠的設(shè)計(jì)思路和規(guī)則排列的微觀結(jié)構(gòu)

  近期，大連工業(yè)大學(xué)紡織科學(xué)與工程學(xué)院的郭靜-張森教授團(tuán)隊(duì)地提出"拓?fù)渚W(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)-納米纖維協(xié)同增強(qiáng)"雙效機(jī)制，通過海藻酸鈉拓?fù)渚W(wǎng)絡(luò)重構(gòu)與銀納米纖維動(dòng)態(tài)纏繞的協(xié)同作用，構(gòu)建具有多尺度能量耗散體系的智能水凝膠材料。水凝膠表現(xiàn)出了超拉伸性（8226%）、高強(qiáng)度（220 kPa）、高韌性（8.82 MJ/m³）、13.5 kPa的楊氏模量。同時(shí)，通過應(yīng)力誘導(dǎo)實(shí)現(xiàn)銀納米纖維定向排列與拓?fù)渚W(wǎng)絡(luò)解纏結(jié)的協(xié)同響應(yīng)，建立了機(jī)械力-電導(dǎo)率的動(dòng)態(tài)耦合關(guān)系，不僅實(shí)現(xiàn)了水凝膠的高電導(dǎo)率而且它還可以再一定的應(yīng)變范圍內(nèi)對(duì)電導(dǎo)率進(jìn)行可逆調(diào)控。這種多尺度結(jié)構(gòu)協(xié)同策略突破了傳統(tǒng)水凝膠“強(qiáng)度-延展性-導(dǎo)電性”的性能三角限制，為開發(fā)新型仿生電子皮膚和智能驅(qū)動(dòng)器提供了新的設(shè)計(jì)理念。

  2025年11月6日，該工作以“Ordered Nanostructures Formed by Multi-Interactions for Toughening the Ultrastretchable Conductive Hydrogel”為題發(fā)表在《Macromolecules》上。文章第一作者是大連工業(yè)大學(xué)的暴達(dá)博士，該研究得到國家自然科學(xué)基金委、遼寧省教育廳的支持。

  研究基于水凝膠體系中同時(shí)存在“軟段-硬段”分子鏈可以提升應(yīng)變性能的理論，研究首先對(duì)水凝膠基體海藻酸鈉(SA)的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)進(jìn)行了優(yōu)化調(diào)控。為解決SA剛性較強(qiáng)的問題，研究通過氧化法制備了具有柔韌性結(jié)構(gòu)的氧化海藻酸鈉（OSA）。同時(shí)，通過氧化條件的優(yōu)選，實(shí)現(xiàn)了海藻拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的優(yōu)化調(diào)控。為彌補(bǔ)基體強(qiáng)度的下降，研究將柔性大分子聚乙二醇單甲醚（mPEG）通過接枝共聚反應(yīng)將其接枝到海藻酸鈉分子鏈，得到接枝共聚物（OSA-g-mPEG）。OSA-g-mPEG利用兩種聚合物之間的共價(jià)作用以及柔性支鏈mPEG的纏結(jié)限定分子運(yùn)動(dòng)，制衡OSA斷裂強(qiáng)度的降低(Figure 1)。

圖2. 超拉伸導(dǎo)電水凝膠體系中不同分子間的相互作用力分析

  其次研究團(tuán)隊(duì)在水凝膠體系內(nèi)引入了具備較高長徑比的銀納米纖維(AgNFs)作為第二種增韌方式。AgNFs在水凝膠體系中展現(xiàn)出獨(dú)特的雙功能協(xié)同效應(yīng)，不僅作為高效電子傳輸?shù)膶?dǎo)電網(wǎng)絡(luò)構(gòu)筑單元，更可以作為一種交聯(lián)劑通過動(dòng)態(tài)物理交聯(lián)機(jī)制在分子層面與聚合物基體形成相互作用，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)材料力學(xué)性能的精準(zhǔn)調(diào)控。在整個(gè)水凝膠體系中，AgNFs通過與聚合物鏈段產(chǎn)生動(dòng)態(tài)纏繞效應(yīng)從而直接參與三維網(wǎng)絡(luò)的構(gòu)建。此外，在應(yīng)力誘導(dǎo)的作用下，水凝膠網(wǎng)絡(luò)展現(xiàn)出獨(dú)特的應(yīng)變響應(yīng)行為：一方面，AgNFs在應(yīng)力誘導(dǎo)作用下形成的定向排列成為應(yīng)力的傳遞通路，可以有效分散局部應(yīng)力集中；另一方面，AgNFs-分子鏈界面處的動(dòng)態(tài)解纏結(jié)行為可觸發(fā)多重能量耗散機(jī)制，包括納米線滑移、聚合物鏈段重排及氫鍵/配位鍵的可逆斷裂與重構(gòu)。這種從分子尺度（動(dòng)態(tài)鍵重組）到介觀尺度（納米網(wǎng)絡(luò)的演化）的多級(jí)協(xié)同耗散機(jī)制顯著提升了水凝膠的斷裂韌性。這種結(jié)構(gòu)-功能一體化設(shè)計(jì)策略協(xié)同基體拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的優(yōu)化調(diào)控共同形成了“拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)-納米纖維”協(xié)同增強(qiáng)機(jī)制，不僅突破了傳統(tǒng)水凝膠力學(xué)性能與功能性的權(quán)衡限制，更為柔性電子皮膚、生物傳感接口等前沿應(yīng)用提供了創(chuàng)新思路。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.5c01625