水凝膠傳感器在生物電子、儲能和智能穿戴等領域展現出廣闊的應用前景。然而,傳統水凝膠傳感器普遍存在力學性能差、制備復雜且能耗高的局限。此外,水凝膠的高含水量使其易在室溫下失水,縮短使用壽命。在低溫環境中,水凝膠內部自由水更易凍結,顯著降低其導電性,進一步限制了傳感器在復雜環境下的穩定運行。
近日,西華師范大學劉琦課題組報道了一種無引發劑太陽能光聚合策略快速制備兼具優異的功能性與環境耐受性水凝膠傳感器(DES-PAMPS@CN)。該策略以氯化膽堿(ChCl)/甘油組成的深共晶溶劑(DES)和石墨相氮化碳(g-C3N4)作為雙光活性組分,在可見光照射下觸發活性單體快速聚合,構建了兼具共價交聯、多重氫鍵與鏈纏結的分級網絡(圖1)。所得水凝膠在寬溫域內表現出高機械性能、本征離子導電性及抗疲勞特性;可耐受扭曲、穿刺等復雜外力,并有效實時監測人體運動。當DES-PAMPS@CN廢棄時,可經溶劑高效分離并提取DES;其含g-C3N4的聚合物基質可轉化為水修復材料,實現對水中有機污染物快速降解。

圖1.(a)DES-PAMPS@CN設計制備流程圖.(b)DES-PAMPS@CN內部結構及多種相互作用示意圖
該工作系統地研究了雙光學活性組分ChCl與g-C3N4在太陽光觸發下的聚合反應機理。ChCl在酸性條件下經可見光照射能夠產生?OH,并引發聚合反應。其可能的機理為,在酸性條件下,質子化的ChCl吸收可見光子,促進電荷重新分布并生成氯自由基,并轉化為?OH。此外,帶電的功能基團通過靜電相互作用穩定自由基,延長其反應性。產生的活性自由基攻擊單體中的雙鍵,引發鏈式增長。另一方面,單一的g-C3N4作為一種光催化劑,在太陽光下也可以產生?OH。由此,通過ChCl與g-C3N4的協效作用顯著提高了DES-PAMPS@CN的光聚合速率。
在DES-PAMPS@CN使用期間內,通過g-C3N4形成的原位纏結、稀疏共價鍵和豐富的氫鍵,共同增強了體系的機械性能。DES-PAMPS@CN作為壓力傳感器表現出穩定的力學性能、高導電率和抗凍能力(圖2)。當DES-PAMPS@CN廢棄時,可經溶劑提取并回收DES;其聚合物基質可用于降解水中污染物,且該基質還可以實現多次收集并再利用,顯示出優異的綜合性能(圖3)。

圖2. DES-PAMPS@CN穩定的機械性能、優秀的抗凍能力和導電性

圖3. DES-PAMPS@CN廢棄物作為水修復材料的應用及DES-PAMPS@CN傳感器的綜合性能
以上研究成果近期以“Initiatorless Solar-Photopolymerized Heterostructured Hydrogel with High Performance, Environmental Adaptability, and Recyclability”為題發表于《Chemical Engineering Journal》。西華師范大學化學化工學院碩士研究生王程浩為論文第一作者,西華師范大學劉琦副教授和黃馳博士為該論文的通訊作者。該工作得到了四川省高校綠色催化重點實驗室開放項目(LYJ2401)和西華師范大學研究基金(No.18Q028和24KE026)對該工作的資助。
論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.164389
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