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蘇州大學(xué)王召教授團(tuán)隊(duì) Nat. Commun.：二維MoS2壓電催化劑加速聚合反應(yīng)與水凝膠重塑

2025-02-20 來(lái)源：高分子科技

關(guān)鍵詞：力誘導(dǎo) 聚合反應(yīng) 自適應(yīng)特性智能水凝膠

近期，蘇州大學(xué)王召教授團(tuán)隊(duì)針對(duì)壓電催化聚合反應(yīng)中力活化較慢的問(wèn)題，提出了一種基于二維二硫化鉬（2D MoS₂）壓電催化劑的聚合反應(yīng)策略，可在數(shù)分鐘內(nèi)完成聚合反應(yīng)，顯著縮短了反應(yīng)的響應(yīng)時(shí)間。此外，基于該策略制備的復(fù)合水凝膠能夠在機(jī)械刺激下實(shí)時(shí)調(diào)控其力學(xué)與電學(xué)性能，展現(xiàn)出在智能材料領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用潛力，例如用于水凝膠傳感器、人造肌肉和可植入生物材料等。該工作以“Two dimensional MoS₂ accelerates mechanically controlled polymerization and remodeling of hydrogel”為題發(fā)表在《Nature Communications》（Nat Commun 16, 1689 (2025)）上。蘇州大學(xué)材料與化學(xué)化工學(xué)部碩士研究生王建為文章的第一作者，該論文得到國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目的支持。

骨骼等組織是天然的智能復(fù)合材料，其組織形態(tài)和密度能隨力學(xué)環(huán)境的改變而自適應(yīng)地變化，從而能用最少的骨量實(shí)現(xiàn)最大的承載能力。研究表明，骨骼的壓電特性在其生長(zhǎng)、發(fā)育和修復(fù)過(guò)程中發(fā)揮著重要的調(diào)節(jié)作用。骨壓電效應(yīng)產(chǎn)生的電位差可以影響骨細(xì)胞的活性，刺激骨骼進(jìn)行重塑。模仿自然界進(jìn)行骨重塑的過(guò)程，有望構(gòu)建出具有自適應(yīng)特性的高分子材料。該研究團(tuán)隊(duì)前期采用氧化鋅（ZnO）和鈦酸鋇（BaTiO₃）等壓電材料調(diào)控聚合反應(yīng)，但力活化過(guò)程較為緩慢。針對(duì)這一問(wèn)題，作者采用少層二維MoS₂作為一種優(yōu)異的壓電催化劑，過(guò)硫酸鹽為引發(fā)劑，用于水溶性單體的自由基聚合及交聯(lián)。實(shí)驗(yàn)表明，在超聲、球磨和激振等機(jī)械刺激下，聚合反應(yīng)可在幾分鐘內(nèi)完成。在500 Hz激振器振動(dòng)刺激下，單體可在水凝膠中原位交聯(lián)，顯著改變復(fù)合水凝膠的力學(xué)和電學(xué)性能。反應(yīng)1小時(shí)后，復(fù)合水凝膠的儲(chǔ)能模量顯著提高，離子電導(dǎo)率增強(qiáng)，為傳感領(lǐng)域應(yīng)用提供了新可能。

作者首先探究了不同壓電材料以及機(jī)械力參數(shù)對(duì)聚合過(guò)程的影響。在超聲驅(qū)動(dòng)的自由基聚合反應(yīng)中，與傳統(tǒng)的塊體催化劑（如ZnO和BaTiO₃）相比，二維MoS₂將反應(yīng)時(shí)間從幾個(gè)小時(shí)縮短至45分鐘，展現(xiàn)出更高的反應(yīng)效率。機(jī)械振動(dòng)的強(qiáng)度也對(duì)聚合過(guò)程具有顯著影響。以機(jī)械球磨反應(yīng)為例，低頻球磨（10 Hz）條件下聚合反應(yīng)較慢。而在30 Hz的高頻球磨反應(yīng)條件下，丙烯酰胺、N,N-二甲基丙烯酰胺、丙烯酸-2-羥乙酯、N-異丙基丙烯酰胺等乙烯基單體都能夠在5分鐘內(nèi)實(shí)現(xiàn)99%以上的單體轉(zhuǎn)化率。

為了研究不同球磨頻率對(duì)聚合過(guò)程的影響，本文采用有限元分析（FEM）進(jìn)一步評(píng)估了二硫化鉬的壓電勢(shì)分布。結(jié)果顯示更高頻率下的球磨作用能夠增強(qiáng)二維MoS₂的極化，加速聚合過(guò)程。同時(shí)，使用電子自旋共振（EPR）進(jìn)行反應(yīng)機(jī)理的驗(yàn)證，反應(yīng)的主要活性物種為羥基自由基。并使用對(duì)苯二甲酸（TA）測(cè)定了羥基自由基產(chǎn)生速率，結(jié)果表明二維MoS₂體系中能夠在短時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生足量的自由基引發(fā)聚合。

研究團(tuán)隊(duì)還探索了一種通過(guò)機(jī)械力增強(qiáng)水凝膠機(jī)械性能的新方法。利用模態(tài)激振器提供的激振力作為機(jī)械刺激源，借助二維MoS₂優(yōu)異的力響應(yīng)特性，促進(jìn)聚合反應(yīng)的進(jìn)行，并在水凝膠內(nèi)部形成第二重交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，從而顯著改善水凝膠的機(jī)械性能。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，水凝膠在激振器上“訓(xùn)練”1小時(shí)后，其儲(chǔ)能模量相較于振動(dòng)前提升了13倍，拉伸性能也得到大幅度提高。此外，研究團(tuán)隊(duì)還探究了水凝膠在力響應(yīng)過(guò)程中的電導(dǎo)率變化，揭示了力誘導(dǎo)聚合與凝膠電性能之間的潛在關(guān)系。

研究報(bào)道了一種高效的力誘導(dǎo)聚合反應(yīng)方法，并成功構(gòu)建了一種具有自適應(yīng)特性的智能水凝膠。二維MoS₂在催化水溶性單體的自由基聚合反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異催化性能。通過(guò)在超聲和球磨等典型機(jī)械化學(xué)條件下進(jìn)行聚合實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)球磨法能夠顯著增強(qiáng)壓電催化劑的極化效果，從而在幾分鐘內(nèi)實(shí)現(xiàn)單體的完全轉(zhuǎn)化。此外，二維MoS₂對(duì)力響應(yīng)靈敏，水凝膠在模態(tài)激振器上“訓(xùn)練”1小時(shí)后，內(nèi)部形成第二重交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，顯著提升機(jī)械性能和離子電導(dǎo)率。

鏈接地址 https://doi.org/10.1038/s41467-025-57068-2

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（責(zé)任編輯：xu）

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