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  共價(jià)鍵交聯(lián)的彈性體因難以重新加工或回收，常被焚燒或填埋，導(dǎo)致嚴(yán)重的環(huán)境污染。2020年，全球天然橡膠產(chǎn)量達(dá)1300萬(wàn)噸，其中大部分未能有效回收，進(jìn)一步加劇了資源浪費(fèi)和環(huán)境負(fù)擔(dān)。Vitrimer作為一種通過(guò)動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵交聯(lián)的聚合物，在保持恒定交聯(lián)密度的同時(shí)實(shí)現(xiàn)鍵的斷裂和重組，具有良好的熱穩(wěn)定性、化學(xué)穩(wěn)定性以及自修復(fù)、重塑和回收的能力，是極具前景的環(huán)保材料。彈性體服役期間會(huì)經(jīng)歷顯著溫度波動(dòng)，如輪胎制動(dòng)，此時(shí)材料內(nèi)部的缺陷會(huì)在力和溫度載荷作用下進(jìn)一步擴(kuò)大。彈性體抵抗裂紋擴(kuò)展的能力，即斷裂韌性，受溫度影響顯著。然而，溫度對(duì)Vitrimer斷裂韌性影響的研究尚不充分，尤其是溫度相關(guān)的動(dòng)態(tài)鍵反應(yīng)速率對(duì)斷裂韌性的影響機(jī)制尚不清楚。

圖1. 環(huán)氧Vitrimer 中裂紋尖端橋接分子鏈的拉伸極限受動(dòng)態(tài)鍵動(dòng)力學(xué)影響。

  為了考慮鍵反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，他們將分子鏈類比為帶有定時(shí)炸彈的彈簧。炸彈的引爆時(shí)間

此時(shí)，橋接分子鏈平均存活時(shí)間足夠長(zhǎng)，允許其在拉伸極限時(shí)斷裂，橋接分子鏈在斷裂時(shí)幾乎拉直。溫度升高會(huì)加速動(dòng)態(tài)鍵的解離，從而縮短定時(shí)炸彈的時(shí)間。在較高溫度

圖2. 不同溫度下環(huán)氧Vitrimer的交聯(lián)密度與環(huán)狀缺陷占比。

圖 4. 溫度對(duì)不同應(yīng)變率下環(huán)氧Vitrimer的斷裂拉伸比與斷裂韌性的影響。

  建立了動(dòng)態(tài)鍵高交聯(lián)聚合物斷裂韌性與分子鏈平均存活時(shí)間的映射關(guān)系，闡明了斷裂韌性溫度依賴性的物理機(jī)制。理論預(yù)測(cè)與實(shí)驗(yàn)結(jié)果較為一致。 

圖 5. 材料參數(shù)對(duì)環(huán)氧Vitrimer斷裂韌性的影響.

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c02212