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揚州大學吳德峰團隊 Small：共價有機框架氣凝膠的多級結構的構筑

2024-12-13 來源：高分子科技

近年來，共價有機框架（COFs）材料為質量運輸功能器件的開發提供了一個新的平臺。然而，報道的研究主要集中在COFs作為粉末或薄膜的使用上，這兩種形態被用作質量傳輸器件存在堆積嚴重和機械性能差等明顯的缺點。因此，開發具有分層結構和理想機械強度的塊體COFs對于擴展COFs材料的應用場景至關重要。

鑒于此，揚州大學吳德峰教授團隊近日在Small期刊上發表了以“Architecting Hierarchical Structures and Regulating Hydrophilicity of Covalent Organic Framework Aerogels for Optimizing Mass Transport Capacity”為題的論文，提出了一種具有可定制親水性和在COF氣凝膠內部和表面同時構建多級孔道結構的方法，并對其在油/水分離和海水淡化中的應用進行了詳細探討。研究工作首先刻意減緩聚合速率來合成了三種TpX-COF有機水凝膠，以便于通過改變其骨架中重復單元的芳香鏈長度來調節TpX-COF凝膠的親水性；然后通過定向冷凍技術，同時為TpX-COF氣凝膠構筑多級孔道結構和定向的MXene光熱涂層(圖1)，從而實現高效的質量運輸能力。

圖1. Schematic illustration of the fabrication route of MX-TpX-COF aerogels.

定向冷凍賦予了TpX-COF氣凝膠中COF本體較好的多級孔道結構，MXene涂層和COF凝膠內部均存在著分布較寬的定向孔道（MXene涂層：20-65 μm，COF本體：10-40 μm）(圖2)。大孔和小孔結構共存的特征有利于在毛細泵送保證供水和蓄水同時進行，提升物質的快速運輸和海水富集的效率。

圖2. (a) Digital photo of MX-TpX-COF aerogel, and (b-g) SEM images and element mappings of the MX-TpX-COF aerogel.

圖3. Mechanical properties of three types of MX-TpX-COF aerogels.

此外，MXene涂層表面還存在局部有序的扇形孔道結構，可同時充當濃縮海水的儲層和排水層，有利于水分的蒸發和鹽分的去除。此外，氣凝膠具有良好的強度和彈性恢復能力(圖3)，這對于TpX-COF氣凝膠作為長期耐用性的質量運輸載體的應用至關重要，體系的油水分離效率也可以通過改變COF結構中芳香鏈的長短來調控(圖4)。

圖4. Hydrophilic properties of TpX-COF aerogels: (a) Digital pictures and water contact angles of three types of TpX-COF aerogels; (b) DFT calculation of three types of TpX-COF fragments for water and toluene at the optimal adsorption site; (c) Digital photographs of TpDT-COF aerogel absorbing dyed toluene and chloroform from water.

本研究開發的TpX-COF氣凝膠除具有較好的油/水分離性能外，其和MXene涂層復合的雙層氣凝膠蒸發器還具有良好的脫鹽性能（在一個太陽輻照下的蒸發速率為2.10 kg m^-2 h^-1, 轉化效率為91%），優異的排鹽能力（在10%鹽水濃度下10次循環后蒸發速率保持穩定）和較高結構穩定性和耐用性（400次壓縮循環，應力<40%）(圖5)。

圖5. Solar steam generation performance of three types of MX-TpX-COF based evaporators.

這項工作提出了一種有趣的在COFs基氣凝膠內部和氣凝膠表面上構建多層結構的策略，解鎖了塊體COFs作為功能器件的更多應用場景和工作模式。揚州大學化學化工學院的博士研究生王鳳為第一作者，吳德峰教授為通訊作者。該工作得到了國家自然科學基金項目和江蘇省普通高校研究生實踐創新計劃項目的支持。

文章鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202409382

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（責任編輯：xu）

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